Agua Superenfriada. Vínculo entre el índice estructural y el proceso de relajación

APPIGNANESI G. A.; RODRÍGUEZ FRIS J. A.; FRECHERO M. A.; E. LA NAVE; F. SCIORTINO

La Pampa

Taller; VII Taller Regional de Física Estadística y Aplicaciones a la Materia Condensada; 2009

La comprensión de sus propiedades dinámicas y estructurales son temas centrales de investigación en el campo de la solvatación, la dinámica de reacciones y la biología. El agua vítrea es un sólido desordenado, el cual se sabe que existe en dos diferentes formas: hielo amorfo de baja densidad (LDA) y de alta densidad (HDA), y tanto la evidencia experimental como computacional sugieren la presencia de moléculas de alta y baja densidad en un rango de temperatura del régimen sobreenfriado. Contrariamente a lo habitual, las regiones de alta densidad muestran una tendencia a aumentar su movilidad. Esto está relacionado al hecho de que el ordenamiento tetraédrico perfecto de las moléculas de agua, con cuatro vecinos, es perturbado por la aproximación de un quinto vecino dando lugar a la ocurrencia de puentes de hidrógeno bifurcados lo cual disminuye el costo del reordenamiento de la red de puentes hidrógeno. Los estudios de dinámica en el agua superenfriada han demostrado que su comportamiento es consistente con el escenario de relajación vítrea heterogénea, ya que presenta  drásticas variaciones en la dinámica de una región a otra del sistema. En este contexto, el objetivo de este trabajo es mostrar que la dinámica del agua superenfriada es básicamente una mezcla de dominios de dos clases de moléculas (de alta y baja densidad) de cuyos reordenamientos se obtienen los eventos dinámicos responsables de la relajación alfa.   Detalles del modelo y la simulación:   Para este trabajo se utilizó como modelo para la molécula de agua: SPCE (H.Berendsen, J.Grigera, P.Straatsma- J. Phys. Chem. 1987, 91, 6269). Se realizaron simulaciones de dinámica molecular en el ensamble NVE. Las minimizaciones de las trayectorias obtenidas se llevaron acabo por el método del gradiente conjugado. Los sistemas de 216 moléculas se simularon a temperaturas entre 260 K y 200 K. La estructura local se caracterizó por medio del índice de estructura local (LSI, Eli Shiratani, Masaki Sasai, J. Chem. Phys. 104, 7671 (1996))