Estudio Teórico de Eteno, Propeno, 1-buteno, 2-buteno e Isobuteno Adsorbido sobre un Agregado T4 de Zeolita.(E-063)

ZALAZAR, MARIA FERNANDA; PERUCHENA, NÉLIDA MARIA

Corrientes, Argentina

Jornada; Comunicaciones Científicas y Tecnológicas 2005 de la Universidad Nacional del Nordeste.; 2005

Universidad Nacional del Nordeste

Las reacciones de alquenos sobre zeolitas ácidas, como la dimerización, la isomerización, etc., se inician con la adsorbión del alqueno en el sitio ácido de la zeolita. Esta adsorción tiene la forma de una interacción Z-O-H....p. En este trabajo se presenta un estudio estructural y electrónico de eteno, propeno, 1-buteno, 2-buteno e i-buteno adsorbidos sobre un cluster T4 de zeolita, en el que se ha reemplazado un Si por Al en la generación del sitio ácido. En este modelo de ?cluster? el átomo de Al del centro catalítico está rodeado de 3 átomos de oxígeno unidos a átomos de Si y un oxígeno unido a H (Esquema 1).  Se muestran los principales parámetros geométricos en los casos estudiados, los espectros IR calculados teóricamente, las densidades electrónicas en los puntos críticos de enlace para los enlaces involucrados en la interacción y los desplazamientos de las frecuencias vibracionales correspondientes a los modos vibracionales C-C y OH. Se calculan la energías de adsorción y se muestra una relación entre esta energía y las distancia d(O-H), d(C-C) y sus correspondientes frecuencias vibracionales n(OH) y  n(CC). También, mediante un análisis basado en los Orbitales Naturales de Enlace se muestra la transferencia de carga del alqueno al antienlace s*(OH), en el sitio activo de la zeolita. Se observa que la disminución de la población electrónica del enlace p(CC) en el alqueno adsorbido respecto al alqueno aislado muestra relación con el aumento de la población electrónica del antienlace s*(OH).