Cálculos ab initio del gradiente de campo eléctrico en impurezas en óxidos binarios: 111Cd en TiO2

L. A: ERRICO; M. RENTERIA; G. FABRICIUS

Tucuman

Congreso; 84 Reunión de la Asociación Física Argentina; 1999

Asociacion Fisica Argentina

El tensor Gradiente de campo eléctrico (GCE) en sitios cristalinos de un sólido puede determinarse por diferentes técnicas experimentales: Correlaciones Angules Perturbadas (PAC), Resonancia Cuadrupolar Nuclear (NQR), Espectroscopía Mössbauer, etc. La determinación del GCE permite: Caracterizar fases o especies dispersas en un compuesto, Monitorear transformaciones de fases. Estudiar la población de diferentes sitios cristalinos. El estudio de la dependencia del GCE con diversas variables físicas (presión, temperatura, concentración de impurezas, etc.), permite desarrollar modelos que profundizan el conocimiento físico de la materia condensada. Sin embargo, desde el punto de vista teórico, el problema del cálculo del GCE en impurezas presenta varios problemas. Las componentes Vij del tensor EFG son muy sensibles a la asimetría de la distribución de carga en las vecindades de la impureza Se necesita un cálculo realista de la estructura electrónica en el sitio de impureza. En particular, se requieren cálculos que no hagan aproximaciones de forma al potencial o la densidad electrónica (cálculos ?full potential?). Se requiere estimar en forma muy precisa la relajación introducida por la impureza. Según nuestro conocimiento, existen pocos cálculos ab ? initio de GCE en sitios de impurezas. Uno de ellos es el trabajo de Sato et al. [1], en el cual se realiza una aproximación de ?muffin tin? para el potencial y una relajación isotrópica de los oxígenos primeros vecinos (NN) a la impureza (Cd en TiO2). Presentamos en este trabajo cálculos ab ? initio del GCE en impurezas Cd (una de las sondas PAC más comunmente empleadas) localizadas en sitios catiónicos de la estructura rutilo del tio2. Para simular la dilución de la impureza y calcular la estructura electrónica y las fuerzas sobre los átomos empleamos el método de ?supercelda?. A fin de estudiar el proceso de relajación y determinar la influencia de esta sobre el tensor GCE, desarrollamos dos tipos de relajaciones: Isótropica . Relajación libre. Como veremos, la relajación isótropica conduce a un diferente signo y orientación del tensor GCE que la relajación libre.