Determinación de momento cuadrupolar y del corrimiento isomérico para 119Sn. Comparación de diferentes métodos basados en cálculos DFT

H. K. NARRO; C. G. BRUSASCO; L. A. ERRICO; A. V. GIL REBAZA

Rosario

Congreso; IX Reunión Nacional de Sólidos; 2023

Las técnicas hiperfinas en general, y la espectroscopía Mössbauer (EM) en particular,han sido y son ampliamente utilizadas para la caracterización estructural, electrónicay magnética de materiales. Lo que hace particularmente interesante a este tipo detécnicas es su capacidad para medir propiedades relacionadas con el estado químico, lasimetría de carga, (el tensor de gradiente de campo eléctrico, GCE) y la polarizaciónde espín y corrientes (campos magnéticos hiperfinos, BHF ) en el sitio de un núcleosonda. En el caso de EM, uno de los isótopos del Fe (57Fe) y del Sn (119Sn) son lassondas más comúnmente empleadas, lo cual hace que esta técnica sea particularmenteadecuada para estudiar un muy amplio conjunto de materiales de interés tanto básicocomo aplicado. La utilización de EM permite obtener información relacionada con laconfiguración electrónica y magnética en el sitio del núcleo-sonda y su entorno próximoa escala nanoscópica. La combinación experimento-teoría permiten obtener toda lainformación que contienen los resultados experimentales. Para esto, se plantearándiferentes escenarios estructurales y electrónicos para el sistema en estudio, y de lacomparación teoría-experimento se determina cuál es el que mejor reproduce dichosexperimentos. En particular, vía EM se determinan tres parámetros hiperfinos: elcorrimiento isomérico (IS), el desdoblamiento cuadrupolar (QS) y el campo hiperfino(BHF). En este trabajo nos centraremos en los dos primeros. El IS es un observableque proporciona información sobre el enlace químico local del átomo-sonda y el QS esuna "huella digital"de la simetría de carga alrededor del núcleo-sonda. La informacióncontenida en estos parámetros es el producto de una magnitud nuclear (propia delnúcleo-sonda) y una que depende del entorno cristalino donde se localiza la sonda. En elcaso del IS el parámetro nuclear es la constante α (que depende de los radios nuclearesinvolucrados en la transición Môssbauer) y la propiedad del material es la densidadelectrónica en el sitio del núcleo (que se obtiene de los cálculos DFT). En el caso delQS la propiedad nuclear es el momento cuadrupolar Q y la propiedad electrónica es elGCE (que se obtiene del cálculo DFT). Es claro entonces que un conocimiento precisoy exacto de α y Q es fundamental para poder “traducir” de las magnitudes calculadas alas determinadas experimentalmente y así poder comparar teoría con experimento.En el presente trabajo se ha considerado una amplia variedad de compuestos basados enSn para calcular el GCE y la densidad electrónica en el sitio del núcleo sonda de maneratal de correlacionar los resultados obtenidos por DFT con los valores experimentales,permitiendo así obtener α y Q. Para los cálculos se emplearon los métodos dondese han usado el método Full Potential Augmented Plane Waves (FP-LAPW), que es un método bien establecido para cálculos de estructura electrónica, y el métodoGauge-Including Projected Augmented Waves (GIPAW) implementado en el código deondas planas+pseudoptenciales Quantum Espresso, a fin de establecer la capacidad deeste método para el cálculo de propiedades hiperfinas. En el caso del IS, también serealizaron cálculos con el método full-potential local-orbital (FPLO) que, a diferenciade FP-LAPW, no emplea la hipótesis de núcleo puntual.