Hidrogenación catalítica de CO2 sobre superficies de Fe puras y modificadas con Ni. Estudio teórico DFT

PATRICIA G. BELELLI; ROSSI FERNANDEZ ANA; MEIER LORENA A; FUENTE SILVIA A; ZUBIETA C.; FERULLO R.

La Plata

Congreso; XXII Congreso Argentino de Catálisis; 2022

Se evaluó la hidrogenación catalítica de CO2 sobre tres superficies basadas en Fe: terraza pura de Fe(111), la superficie escalonada Fe(310) y terraza de Fe(111) con sustitución de un átomo de Fe por uno de Ni. El estudio se realizó mediante el modelado teórico utilizando el funcional de la densidad (DFT) y la metodología periódica para representar las superficies catalíticas. En las superficies de Fe(111) y Ni-Fe(111), la formación de la especie hidrogenada HCOO ocurre sobrepasando dos barreras de activación a partir del modo de adsorción de CO2 más estable. La primera corresponde a la migración superficial del átomo de H para ubicarse en una posición cercana al CO2, y la segunda a la formación del enlace C-H para formar HCOO, ambas con similares requerimientos energéticos. Sobre Fe(310) se observó solo una barrera, aunque de mayor valor. Al comparar estos resultados con los obtenidos con anterioridad para la disociación de CO2, es posible concluir que sobre Fe(111) la reacción predominante será la formación de HCOO; en cambio, sobre Fe(310) esta reacción y la disociación de CO2 serán competitivas. En Ni-Fe(111), el CO2 preferirá la hidrogenación hacia HCOO, aunque la disociación de CO2 podrá ocurrir pero en menor proporción.