Determinanción teórica del corrimiento isomerico del 57Fe para diferentes compuestos basados en Fe: Métodos de primeros principios y espectroscopía Mössbauer

C. CASTÓN BRUSASCO; A.M. MUDARRA NAVARRO; L.A. ERRICO; E.L. PELTZER Y BLANCÁ; A.V. GIL REBAZA

La Plata

Congreso; XXII Congreso Argentino de Fisicoquímica y Química Inorgánica; 2021

Desdeel punto de vista teórico-computacional, la Teoría de la FuncionalDensidad (DFT) es una potente herramienta ampliamente usada para elestudio y caracterización de materiales. La combinación predicciónDFT-resultados Mössbauer permite ?extraer? toda la informaciónque el experimento contiene a partir de la comparación entre laspredicciones obtenidas en diferentes escenarios estructurales y/oelectrónicos, con los valores obtenidos para el corrimientoisomérico (IS), el desdoblamiento cuadrupolar (QS) y el campohiperfino (BHF), respectivamente. Para realizar esta tarea esnecesario realizar una calibración entre las magnitudes que seobtienen de los cálculos (densidad electrónica en el sitio nuclearρ(0),tensor gradiente de campo eléctrico, EFG,y momento magnético en el sitio Fe, μ y los parámetrosque resultan del ajuste a los espectros Mössbauer (IS, QS y BHF)[1,2].El objetivo del presentetrabajo es encontrar una correlación entre los valores teóricos dela diferencia de la densidad de carga cercano al núcleo (ρ(0))y el valor experimental del IS, permitiendo asíobtener la constante de calibración. Esto permitirá modelar ycaracterizar nuevos compuestos, como también ayudará en lainterpretación de medidas experimentales. Se discutirá laimportancia del modelo empleado en la determinación teórica del IS,para lo cual se usarán diferentes aproximaciones en el contexto dela DFT, por un lado considerando al núcleo como una masa puntual concarga Z [FP-LAPW (3)] y por otro lado el modelo nuclear de tamañofinito [FPLO (4)]. Alternativamente se comparará con modelossemiempíricos para el núcleo de Fe [5]. Resultados preliminares, muestran que excelente correlación linealentre los valores teóricos y experimentales, mostrando además queel modelo de tamaño finito es el más adecuado en describir laspropiedades hiperfinas del átomo de Fe.p { margin-bottom: 0.1in; direction: ltr; color: #000000; line-height: 120%; orphans: 2; widows: 2 }p.western { font-family: "Arial", sans-serif; font-size: 11pt; so-language: es-ES }p.cjk { font-family: "Times New Roman", serif; font-size: 11pt; so-language: zh-CN }p.ctl { font-family: "Arial", sans-serif; font-size: 12pt; so-language: ar-SA }