Estudio teórico-experimental de conductores iónicos con estructura tipo Garnet

DAMIÁN E. MAGNELLI; MAGALÍ C. MOLINA; GABRIELA F. CABEZA; MARISA A. FRECHERO

Córdoba

Congreso; 106a Reunión Nacional de Física; 2021

AFA

El Li7La3Zr2O12con estructura de tipo garnet es un gran candidato como electrolito sólido parabaterías de estado sólido debido a su elevada conductividad iónica (10−3 Scm−1a temperatura ambiente) [1]. Sin embargo, presenta una elevada resistencia enla interfaz electrodo/electrolito debido a su morfología rígida. El LLZOcristaliza en dos fases estables: una cúbica con una distribución desordenadade Li+ y otra tetragonal, con una distribución ordenada (cuyaconductividad es dos órdenes de magnitud menor que la forma cúbica). A partir deldopado con Ce4+ buscamos inducir la estabilidad de laforma cúbica, incrementando la movilidad de los cationes e inclusive minimizarla necesidad del uso de lantano debido a su elevado costo. Para esto seguimosdos caminos: el experimental, en el que sintetizamos el LLZO dopado con ceriopor molienda mecánica y tratamiento térmico a partir de ZrO2, CeO2,La2O3 y Li2CO3 y otro teóricocomputacional empleando el código comercial VASP (Vienna ab-initio simulationpackage) como método de cálculo dentro del formalismo de la Teoría de laFuncional Densidad (DFT) [2]. Para el diseño teórico de este material modelamosla estructura de la circonia (ZrO2) estequiométrica en sus fasescúbica y monoclínica y dopada sustitucionalmente con Ce con el objetivo deanalizar los cambios producidos por la presencia del dopante. En este trabajo presentamos los resultadosexperimentales del proceso de síntesis optimizado junto a su caracterizaciónestructural y los resultados del procedimiento seguido en la simulación para laconstrucción del sistema a partir de sus componentes procurando imitar elmétodo de síntesis elegido para comprender las transformaciones intermedias quellevan al material buscado.