Propiedades vibracionales y termodinámicas de clusters de Pt: estudio ab initio

ABEL. S. MALDONADO; GABRIELA F. CABEZA; SUSANA B. RAMOS

Bahia Blanca

Jornada; 9nas. Jornadas Abiertas de Física; 2018

UNS

Los nanoclustersrepresentan un nuevo estado de la materia, con propiedades sensibles a sutamaño y geometría, e intermedias entre las de los átomos aislados y bulk. Enparticular, el estudio y la comprensión de la estructura y las propiedades delos nanoclusters de metales de transición son actualmente de interés debido asus importantes aplicaciones en catálisis y almacenamiento magnético.En este trabajo investigamos empleando métodos demodelado ab initio, las propiedadesestructurales, cohesivas, magnéticas y vibracionales de Ptn (n = 2,4, 13, 19, 55, 79, 85 y 147), analizando cómo estas propiedades evolucionanhacia el comportamiento sólido. Para la mayoría de los grupos, consideramoscomo configuraciones iniciales, las geometrías octaédrica e icoasaédrica.Observamos que a medida que aumenta el tamaño del cluster, la energía cohesivaaumenta y el momento magnético se reduce, en correlación con un aumento en ladistancia interatómica promedio. Con respecto a las propiedades vibracionales,hay menos información disponible de la bibliografía. Para el caso particulardel cluster Pt13, nuestro estudio de sus propiedades vibratoriaspara las configuraciones simétricas Oh y Ih, nos llevó a predecir que estasgeometrías son inestables a 0 K; mientras que la configuración de doble capamenos simétrica propuesta por Wang et al.1posee un espectro vibracional compatible con una configuración estable. Apartir de la configuración inicial de Pt13 Oh y teniendo en cuentaexplícitamente los efectos térmicos al realizar dinámica molecular (MD) atemperaturas finitas, se observa que en la primera parte de la simulación deMD, el cluster sigue vibrando alrededor de la geometría Oh en un estado no magnético.Téngase en cuenta que el cluster Pt13 Oh tiene un momento magnéticodistinto de cero en T = 0 K. Luego, en un determinado momento de la ejecuciónde MD, el cluster experimenta una transición hacia configuraciones nosimétricas. Para todos los grupos estudiados, la densidad vibracional de losestados muestra un comportamiento muy diferente en comparación con el bulk, conun espectro de frecuencia discreto, que da lugar a desviaciones del modelo deDebye para el calor específico a volumen constante y a bajas temperaturas.Predecimos que las temperaturas de Debye de los grupos son menores a la delbulk2.Principiodel formularioFinaldel formulario  Referencias [1] Wang, L. -L., Johnson, D. D. ?Density functional study of structuraltrends for late-transition-metal 13-atom clusters?, Phys. Rev. B, Vol. 75,235405-10, 2007.[2] Abel S. Maldonado, Gabriela F. Cabeza, SusanaB. Ramos, ?Ab initio thermophysicalproperties of Pt nanoclusters: size and structural effects?. Aceptado parapublicar en J. of Phys. and Chem. of Solids (2019).