Estudio DFT de la adsorción de metano sobre Pd(111) en presencia de dióxido de carbono

G. F. CABEZA; M. A. QUIROGA; M. D. SÁNCHEZ; N. J. CASTELLANI

Buenos Aires

Congreso; XXII Congreso Interamericano de Ingeniería Química – V Congreso Argentino de Ingeniería Química; 2006

Asociación Argentina de Ingenieros Quimicos, Confederación Interamericana de Ingenieria Química

El interés en el estudio de materiales nanoestructurados, en general y en particular aquellos capaces de formar nanoestructuras carbonosas (MNC), ha adquirido una renovada importancia en los últimos años, no sólo por sus sobresalientes propiedades físicas y químicas, sino también por la amplitud y versatilidad de sus potenciales aplicaciones. En el ámbito de la catálisis, la formación de nanofibras de carbono (CNF) son conocidas, aunque poco estudiadas, como consecuencia de la interacción de diferentes catalizadores con hidrocarburos en fase gas. Desde este punto de vista la formación de depósitos de carbono conduce a la desactivación de los catalizadores, obstruyendo los sitios activos, convirtiéndose en un problema a evitar. Sin embargo, en otras áreas, y a raíz del descubrimiento de los nanotubos de carbono (CNT) de pared múltiple (MWNT) y de los nanotubos de carbono de pared simple (SWNT) se ha despertado el interés de numerosos investigadores por este tipo de materiales. Este trabajo es parte de un estudio más general que involucra el estudio del proceso de formación de materiales carbonosos nanoestructurados, en particular nanofibras de carbono (NFC) sobre catalizadores metálicos constituídos de partículas nanométricas de metal soportado utilizados en la reacción de reformado de metano (CH4) con dióxido de carbono (CO2). El análisis de esta problemática engloba tanto la caracterización, mediante técnicas espectroscópicas, como la simulación y el modelamiento teóricos de las propiedades físico-químicas que gobiernan la formación de los mismos. Al presente contamos con información experimental obtenida por nuestro grupo sobre la formación y crecimiento de las fibras. Los resultados de la caracterización indican que la fibra crece desprendiendo a la partícula metálica del sustrato, que el tipo de fibra obtenido se vincula a la forma de la partícula que la genera y que el crecimiento de la fibra se origina a partir de la formación de capas grafíticas sobre la partícula metálica. Para comprender la formación de estas capas grafíticas modelizamos el sistema. En este trabajo presentamos los resultados obtenidos de la adsorción de metano en presencia de dióxido de carbono sobre la superficie de un catalizador metálico. El catalizador elegido fue el paladio. La superficie de Pd(111) fue modelada empleando una estructura periódica o slab de 4 capas de átomos y 7 capas de vacío. El estudio de la adsorción se efectivizó usando superceldas con las moléculas adsorbidas en distintos sitios. Los cálculos se realizaron dentro del formalismo de la densidad funcional (DFT) empleando métodos de primeros principios (LAPW y DACAPO).