Caractérisation diélectrique de zéolithes dopées par des métaux de transition et activité catalytique sous microondes

FEDERICO AZZOLINA JURY, ISABELLE POLAERT, LILIANA PIERELLA, LIONEL ESTEL.

Congreso; XIV Congres de la societe fracaise de genie des procedes; 2013

La catalyse et l’intensification par la technologie microondes sont deux voies préconisées pour ledéveloppement de nouveaux procédés durables. Dans ce contexte, les zéolithes présentent de nombreuxavantages. Elles peuvent être facilement dopées par des métaux de transition leur conférant des propriétéscatalytiques, liées au type de métal utilisé et au nombre de sites actifs acides, de type Bronsted ou acidede Lewis développés. Par ailleurs, certaines zéolithes sont particulièrement sensibles au chauffagemicroondes et l’incorporation de métaux en leur sein modifie leurs propriétés diélectriques. L’applicationdes microondes comme technique de chauffage peut alors être mise à profit : soit par effet direct sur lesolide catalytique en agissant sur la mobilité des ions, soit par mise en oeuvre dans des configurations deprocédé permettant un gain énergétique.Dans cette étude, des zéolithes de type MEL (ZSM-11) et FAU (Y) ont été synthétisées par voiehydrothermale. Divers métaux tels que le Co, Ni, Fe, Mn, Zn, Cr ont été incorporés dans la structure. Uncertain nombre de caractérisations classiques de ces catalyseurs ont été menées : surface BET, teneur enmétaux par spectrométrie par torche à plasma (ICP), détermination des différents formes des métaux(oxydes et ions) dans les matrices des zéolites par réduction programmée de température (TPR),vérification de leur structure cristalline par diffraction aux rayons X (XRD), quantification des sitesacides par adsorption de pyridine déterminée par spectroscopie infra-rouge à transformée de Fourier(FTIR). Parallèlement, les propriétés diélectriques de ces solides ont été mesurées par une méthode enréflexion entre 500MHz et 20GHz. L’influence de la nature des ions est discutée.Tous ces solides ont ensuite été testés pour la production sélective de benzaldéhyde à partir du styrène.Leur activité catalytique a été évaluée par des expériences réalisées en réacteur fermé, parfaitement agitésous microondes. Certains catalyseurs, comme ceux au cobalt présentent une activité catalytiqueintéressante sous microondes en étant 100% sélectifs vis-à-vis du benzaldéhyde. Les conversions etsélectivités obtenues sont interprétées en regard des résultats de caractérisation obtenus.