Interacción Fuerte Metal Soporte en un Catalizador Pd/ Ga2O3 Durante la Reacción de Hidrogenación de CO2

S.E. COLLINS, M.A. BALTANÁS, A.L. BONIVARDI, C. MIRA, J.J. CALVINO, S. BERNAL

La Plata, Argentina

Congreso; XV Congreso Argentino de Catálisis y 4to Congreso del MERCOSUR; 2007

Comité Nacional de Catálisis

En este trabajo se estudia el efecto de la interacción galia-paladio sobre el rendimiento catalítico hacia metanol por hidrogenación selectiva de CO2 (523 K, 3MPa, H2/CO2=3). Se empleó un catalizador de Pd (1% p/p)/b-Ga2O3 preparado por impregnación incipiente de Pd(AcO)2. Un análisis detallado del catalizador pasivado pre- y post-reacción por microscopia electrónica de transmisión de alta resolución (HRTEM) indicó que las condiciones de proceso dramáticamente inducen el encapsulamiento de las partículas de Pd metálico por Ga2O3. Luego de la adsorción de CO2 y posterior cambio a una corriente de H2/CO2=3, a  emperatura ambiente, la espectroscopia IR mostró que la hidrogenación de especies superficiales (bi)carbonatos hacia grupos formiatos sobre Ga2O3 sólo ocurre sobre el catalizador pre-reacción limpio, i.e. pre-reducido a 423 K. Por lotanto, el encapsulamiento de los cristalitos de Pd por Ga2O3 en el catalizador pasivado postreacción podría impedir la disociación de H2 y, luego, la hidrogenación de los (bi)carbonatos. Las observaciones previas junto con el efecto de la temperatura de reducción sobre la capacidad de adsorción de CO sobre Pd metálico, revelado por espectroscopia IR, sugieren que la fuerte interacción metal-soporte -conducente a la formación de una aleación Pd-Ga bajo condiciones de reacción- puede explicar la evolución temporal de los productos de reacción, CO y CH3OH.