CONICET | Buscador de Institutos y Recursos Humanos

Es ampliamente conocido que las zeolitas son materiales particularmente aptos como soportes catalíticos dada su alta porosidad y la relativa facilidad de ser funcionalizadas por sustitución con diferentes elementos, principalmente metálicos. Así, pueden ser enriquecidas con metales de transición o metales nobles que promocionan la actividad catalítica y/o metales alcalinos que favorecen la adsorción de gases contaminantes del medio ambiente.Como una aproximación al problema general y extendiendo trabajos previos en la misma línea presentamos aquí resultados referentes a la adsorci´on de tolueno y CO2, sobre una zeolita en particular, la mordenita dopada con cationes de sodio y cesio. Si bien el estudio general contempla distintos experimentos principalmente espectroscopía infrarroja, desorción térmica programada, en este trabajo nos concentramos en un exhaustivo estudio téorico utilizando técnicas tight-binding en el marco de la Teoría de la Funcional de la Densidad (DFT) implementadas en el código FIREBALL. En primer lugar, para poder determinar las posiciones de los sodios y cesios, se realizaron cálculos de energía total para dos modelos de celdas primitivas en las que los aluminios cumplen la regla empíricade Löwenstein de no estar unidos dos tetraedros de AlO4. En estas simulaciones el movimiento de los cationes tienen libertad de: cambiar el centro de masa del sistema, rotación, distribución de velocidades y momentum total de traslación, garantizando la reversibilidad microscópica del sistema, mientras que los átomos que conforman laMOR (Si-O-Al) se mantienen congelados. Así, se encontraron los sitios de mayor preferencia de estos cationes y luego, se procedió a estudiar la adsorción de tolueno y CO2.Los resultados teóricos sugieren en el caso del tolueno en CsNaMOR que el hidrocarburo tiende a formar compuestos complejos. En el caso de saturación de CO2 en la estructura, lo que se ve es que algunas moléculas se absorben en la estructura de la zeolita y otras quedan casi sin perturbar en los poros característicos de la matriz.Distinta es la situación en la NaMOR donde lo que se observa es que el grupo metilo del tolueno interactúa más fuertemente con los oxígenos de la red cercanos a cationes; además de una adsorción estable cuando la interacción se da entre los electrones del anillo aromático con los propios cationes de sodio.