Un estudio teórico acerca del patrón de crecimiento de clusters constituidos por Al y N

V. FERRARESI CUROTTO; R. PIS DIEZ

San Miguel de Tucumán

Congreso; XXVII Congreso Argentino de Química “Dr. Pedro José Aymonino”; 2008

Asociación Química Argentina, Universidad Nacional de Tucumán

El AlN es un semiconductor III/V y tiene una importancia creciente debido a su potencial aplicación en la preparación de películas delgadas para dispositivos electrónicos [1]. Debido a que la aplicación en películas delgadas para fabricar dispositivos electrónicos requiere un entendimiento profundo de las propiedades de clusters a nivel atómico, varios trabajos han sido realizados para lograrlo [2-9].En este trabajo se informan los resultados obtenidos para clusters constituidos por Al y N, hasta un total de 6 átomos, siguiendo el camino de crecimiento de los mismos usando la energía de atomización como criterio de selección. Propiedades estructurales y energías de atomización se reportan para los clusters más estables encontrados.No se han encontrado, hasta el momento, estudios de caminos de crecimiento de clusters de Al-N reportados en la literatura.Detalles ComputacionalesLos clusters de Al-N fueron estudiados usando las herramientas de la teoría del funcional de la densidad (DFT) [10-12]; usando el funcional híbrido de intercambio y correlación B3LYP [13-14], con funciones base 6-311+G(3df), como se encuentra implementado en el paquete Gaussian 03 [15]. Se obtuvieron las geometrías de equilibrio de los clusters; a partir de geometrías iniciales lineales y angulares, empezando por el dímero Al-N y agregando átomos de Al ó N, siguiendo el camino de disminución de la energía de atomización. Cálculos de frecuencia fueron realizados en todos los casos para verificar la calidad de los puntos críticos.ResultadosEn la siguiente figura se muestra el camino de crecimiento encontrado para los clusters de Al-N hasta 6 átomos, informando: distancias de enlace (R) en angstroms (Å), energías de atomización (Ea) en eV/átomo, ángulos planos y diedros en grados (º) y multiplicidad de cada agregado (Ms). Las esferas color rosa simbolizan átomos de Al y las de color azul, átomos de N.ConclusionesHemos encontrado las geometrías de menor energía, las distancias de enlace de equilibrio, como así también energías de atomización de clusters constituidos por Al y N, hasta un total de 6 átomos.De los cálculos realizados informamos el camino de crecimiento de los clusters, siguiendo la disminución en las energías de atomización respectivas. Se observa que el estado fundamental de los clusters es el de menor multiplicidad, con excepción del dímero Al-N; y que la especie más estable constituida por cuatro átomos, encontrada, es un mínimo local.Se observa también que existe una tendencia a formar enlaces Al-N en los extremos de las geometrías de equilibrio encontradas, y enlaces N-N es su interior, independientemente del tamaño del cluster (al menos en este estudio preliminar).Se encuentran en curso estudios tendientes a explicar la estabilidad de los agregados.Referencias[1] S. Nakamura, In Proceedings of International Symposium on Blue Laser and Light Emitting Diodes; A. Yoshikawa, K. Kishino, M. Kobayashi, T. Yasuda, Eds.; Chiba University Press: Chiba, 1996; p 119.[2] B.H. Boo and Z. Liu, J. Phys. Chem. A 103 (1999) 1250-1254.[3] S.K. Nayak, S.N. Khanna, and P. Jena, Phys. Rev. B 57 (1998) 3787-3790.[4] J.J. BelBruno, Chem. Phys. Lett. 313 (1999) 795-804.[5] Y. Qu and X. Bian, Spect. Acta Part A 61 (2005) 1877-1880.[6] A. Costales, M. A. Blanco, A. M. Pendás, A. K. Kandalam and R. Pandey, J. Am. Chem. Soc. 124 (2002) 4116-1656.[7] S. Burrill and F. Grein, J. Mol. Struc. (Theochem) 757 (2005) 137-142.[8] L. Guo, H-s Wu and A-h Jin, J. Mol. Struc. (Theochem) 677 (2004) 102-111.[9] B. Song and P-l Cao, Phys. Rev. B 66 (2002) 033406:1-4[10] P. Hohenberg and W. Kohn, Phys. Rev. 136 (1964) B864–B871.[11] W. Kohn and L.J. Sham, Phys. Rev. 140 (1965) A1133–A1138.[12] R.G. Parr and W. Yang, Density Functional Theory of Atoms and Molecules, Oxford University Press (1989).[13] A.D. Becke and J. Chem. Phys. 98 (1993) 5648–5652.[14] C. Lee, W. Yang and R.G. Parr, Phys. Rev. B 37 (1988) 785–789.[15] M.J. Frisch, et al., Gaussian, Inc., Wallingford CT, 2004, Gaussian 03, Revision D.01.