Estudio Teórico de la Hidrogenación de Acetileno a Etileno sobre la Superficie PdGa(110)

SANDOVAL, MARIO; BECHTHOLD, PABLO; CARDOSO SCHWINDT, VIRGINIA; GONZALEZ, ESTELA; BONIVARDI, ADRIAN; JASEN, PAULA

Merlo

Congreso; Asociación de Física Argentina; 2015

Recientemente, ha sido demostrado que los compuestos intermetálicos formados por metales de transición (Pd y Co) y metales simples (Ga y Al) son catalizadores que proveen una excelente eficiencia y selectividad para la hidrogenación de acetileno a etileno. Por esta razón hemos estudiado la hidrogenación de acetileno a etileno sobre la superficie PdGa(110) mediante cálculos realizados con la Teoría de Funcional de la Densidad (DFT). Un escenario atomístico para el proceso de hidrogenación ha sido construido para esta superficie. Nuestros resultados predicen que el sitio de adsorción más estable de la molécula es el sitio Hueco formado por dos átomos de Pd y dos átomos de Ga. En este sitio, tanto los átomos de Pd y como los de Ga interactuan con el acetileno. Los átomos de C presenta una rehidrización desde sp → sp2, con un ángulo del enlace C-C-H de alrededor de 121ª mientras aumenta su valor de OP. El acetileno extrae carga de la superficie indicando un mecanismo de donación-adsorción. Después de la adsorción dos procesos son posible desactivación del catalizador por el rompimiento del enlace C-C o la hidrogenación de la molécula. De los dos procesos encontramos que el rompimiento del enlace C-C no es favorable y que la semi-hidrogenación es 2.27 eV más estable que C2H2+H2 en la fase gas. Además encontramos que las energías de activación para los pasos controlantes del proceso son bajas (0.70-0.75 eV) y que la energía de desorción del etileno es 0.46 eV la que es menor que la energía de activación para hidrogenar etileno a etilo. Esto hace que la superficie PdGa(110) sea altamente selectiva.