Catalizadores de Rodio Soportados sobre La2O3/SiO2 para la Reacción de

A.E. ROA, J.F. MÚNERA, C. CARRARA, S. IRUSTA, E.A. LOMBARDO, L.M. CORNAGLIA

Termas de Río Hondo, Santiago del Estero

Congreso; XIV Congreso Argentino de Fisicoquímica y Química Inorgánica; 2005

Se prepararon, evaluaron y caracterizaron catalizadores de Rh sobre un soporte compuesto de La2O3/SiO2 con distintas cargas de La2O3. La preparación tanto del soporte como del catalizador, se realizó a través del método de impregnación a humedad incipiente  calcinándose durante 6 horas a 873 y 823 K respectivamente. Los catalizadores, frescos y usados, se caracterizaron mediante las técnicas de TPR, DRX, FTIR, LRS, quimisorción de H2 y CO. Todos los catalizadores con distintas cargas de La2O3 se mostraron activos y estables durante 100 horas en reacción a 823 K en un reactor de lecho fijo; sin embargo se observó la presencia de carbón grafítico por medio de espectroscopía Raman y TGA, los cuales no afectaron la estabilidad de los sólidos. El catalizador Rh(0.6%)/ La2O3 (27%)-SiO2 se mostró como la mejor formulación, para su utilización en un reactor de membrana. Se utilizó una membrana densa de Pd-Ag, selectiva al H2, esta se caracterizó mediante pruebas de permeación a distintas diferencias de presión transmembrana en un rango de temperatura de 673-823 K. La energía de activación de la membrana es de 10.2 kJ/mol, comparable con los valores reportados en la literatura para este tipo de membranas. La evaluación de los sólidos en el reactor de membrana se realizó a 823 K alcanzando conversiones de metano en un 40% por encima del equilibrio termodinámico y una producción de 0.5 mol de H2/mol de CH4. El incremento del flujo de gas de barrido en el lado permeado de la membrana y el aumento en el área de permeación de la misma producen un aumento en el flujo de H2 permeado y por ende un aumento en la conversión de CH4. La incorporación del promotor (La2O3) a la sílice incrementan la dispersión del metal (adsorción de CO). La concentración superficial de átomos de Rh incrementa levemente con la adición de lantano. El comportamiento catalítico del Rh(0.6%)/ La2O3 (27%)-SiO2 se relaciona con la alta dispersión y TOF de esta formulación.