CARACTERIZACIÓN SUPERFICIAL DE CATALIZADORES DE Ru SOBRE ÓXIDOS

BETINA FAROLDI, EDUARDO LOMBARDO, LAURA CORNAGLIA

Congreso; XVI Congreso Argentino de Fisicoquímica y Química Inorgánica; 2009

El reformado de metano con CO2 es una alternativa interesante para producir hidrógeno y representa una solución viable al problema energético a corto plazo. Se ha reportado que los catalizadores de Ru [1] soportados sobre La2O3 son activos,estables e inhiben la formación de carbón. Para optimizar y aumentar la dispersión de estos sólidos se incorporó SiO2 obteniendo buenos resultados. En este estudio, se evalúa el efecto de la carga de La2O3 en la dispersión metálica yen la actividad y estabilidad del catalizador. Los sólidos se prepararon medianteimpregnación a humedad incipiente [2]. Para caracterizar las especies presentes en los sólidos se utilizó quimisorción de CO, FTIR con adsorción de CO, XPS, ISS y TPR.Todos los catalizadores fueron estables durante más de 100 h a 823 K en condiciones de reacción. El sólido de Ru/La2O3(50)-SiO2 presenta el valor más alto de velocidad  específica de reacción (TOFCH4). Por otra parte, el sólido con mayor dispersión mostró menor TOFCH4. Por XPS se determina que en todos los catalizadores hay una reducción completa a Ru0. Las relaciones La/Si superficial determinadas mediante XPS e ISS, aumentan con la carga de lantano y luego decrecen. Estos resultados indican que el cubrimiento del La, probablemente formando un disilicato superficial, aumenta hasta el 40% de La2O3 y a partir de esta concentración podría producirse la segregación de este óxido. Los espectros FTIR de los catalizadores reducidos después de la adsorción de CO y de la evacuación a 298 K, muestran una señal a 2050 cm-1 debido a las especies de CO adsorbidas linealmente en Ru (Ru0-CO), bandas típicas de carbonilos Ru+n(CO)x (2141, 2075, 2015 y 1980 cm-1) y las de las especies de CO adsorbidas tipo puente al Ru (1920 cm-1). Para Ru/La2O3(40)-SiO2 se observa una significativa disminución en la señal de Ru0-CO mientras que las otras permanecen sin cambio. Esto sugiere que los grupos carbonilos poseen una estabilidad moderada, en concordancia con el menor valor de TOFCH4 y la menor interacción metal-soporte observadas por TPR.El empleo combinado de diversas técnicas de caracterización superficial permitió obtener información interesante acerca de los sitios de Ru en los catalizadores. Se obtuvo un sólido (Ru/La2O3(50)-SiO2) con buena dispersión y alto valor de TOFCH4 parael reformado seco de metano.