Interpretación teórico-experimental de la interacción entre metano y vapor sobre la superficie catalítica Ni(111)

CAROLINA PISTONESI; ALFREDO JUAN; BEATRIZ IRIGOYEN; NORMA AMADEO

Gramado. Rio Grande do Sul. Brasil

Simposio; Simposio Iberoamericano de Catalisis; 2006

Sociedad Brasileña de Catálisis

Basados en cálculos teóricos DFT y mediciones cinéticas, en este trabajo presentamos una interpretación mecanicista de las reacciones de metano con vapor sobre la superficie catalítica Ni(111). Para valores de la relación H2O/CH4 < 4, la conversión de metano aumenta con el incremento de la cantidad de agua en la alimentación. Esta situación estaría indicando que estos reactivos se adsorben en diferentes sitios catalíticos. Mientras el agua se disociaría ocupando los sitios superficiales tri-coordinados, el metano lo haría adsorbiéndose on-top de los sitios Ni metálico. Este proceso conduciría a la formación de CO2 por reacción directa entre el CH4 y el vapor. Por otro lado, para relaciones H2O/CH4 ≥ 4, se observa que la conversión de metano disminuye con el aumento del caudal de vapor. Este hecho se explicaría por la competencia entre el H2O y el CH4 por el mismo sitio activo. Al aumentar la cantidad de vapor en la alimentación, el agua no sólo se disociaría en los sitios tri-coordinados sino que también lo haría on-top de los sitios Ni metálico. De este modo el agua competiría con el metano por los mismos sitios activos, disminuyendo la conversión del hidrocarburo.