Mecanismos de activación del CO en superficies y clusters de hierro en la Síntesis de Fischer-Tropsch

SEBASTIAN AMAYA RONCANCIO; CRISTIAN TONCON LEAL; LINARES, DANIEL H.; KARIM SAPAG

San Luis

Encuentro; Encuentro de Fisica y Quimica de Superficies; 2018

INFAP- CONICET- UNSL

La síntesis de Fischer-Tropsch (FTS) es una reacción catalítica por medio de la cual se obtienen hidrocarburos a partir del llamado ?gas de síntesis? (mezcla de H2 y CO). Los productos del proceso FTS presentan una selectividad heterogénea a hidrocarburos con diferentes números de carbonos (desde gases hasta ceras). A lo largo de los años se han propuesto diferentes mecanismos de reacción con el fin de entender la amplia distribución de productos, aunque a pesar de entender mejor las etapas de reacción aun hay aspectos en la misma que permanecen poco claros1-2. Entender el mecanismo de activación de CO en la formación de hidrocarburos es de gran importancia en la FTS, dado que da indicios para entender la selectividad del catalizador. Del mismo modo, se pueden predecir las proporciones de reactivos (CO/H2) usados en la sintesis3-4.En este trabajo utilizamos nanopartículas de Fe estabilizadas sobre mesoporos de SBA-15. El material se caracterizó textural, estructural y morfológicamente; adicionalmente se evaluó su actividad bajo condiciones de Síntesis de Fischer-Tropsch y se determinó la selectividad de CH4; los resultados de actividad y selectividad fueron comparados con los de un catalizador másico de Fe. Mediante cálculos computacionales basados en teoría del funcional de la densidad (DFT) se propusieron modelos fundamentales para entender los mecanismos involucrados en la activación de CO sobre una superficie de Fe (catalizador másico) en comparación con la activación sobre un clusters del mismo elemento (nanopartículas soportadas).Referencias1. Chen, W., Tiejun, L., Dai, Y., An, Y., Yu, F., Zhong, L., Li, S., Sun, Y. ?Recent advances in the investigation of nanoeffects of Fischer-Tropsch catalysts? Catal. Today, Vol. 311, No. 1, 8-22, 2018.2. Ojeda, M., Nabar, R., Nilekar, A., Ishikawa, A., Mavrikakis, M., Iglesia, E. ?CO activation pathways and the mechanism of Fischer-Tropsch synthesis? J. Catal, vol. 272, No. 2, 287?297, 2010.3. Elahifard, M.R., Jigato, M.P., Niemantsverdriet, J.W. ?Direct versus hydrogen-assisted CO dissociation on the Fe (100) surface: A DFT study,? ChemPhysChem, vol. 13, No. 1, 89?91, 2012.4. Sorescu, D.C. ?Adsorption