INFIQC   05475
INSTITUTO DE INVESTIGACIONES EN FISICO- QUIMICA DE CORDOBA
Unidad Ejecutora - UE
congresos y reuniones científicas
Título:
EXCITACIÓN PLASMÓNICA DEL MODO DE RESPIRACIÓN EN NANOPARTÍCULAS METÁLICAS
Autor/es:
BÁLINT ARADI; THOMAS FRAUENHEIM; SERGIO ALEXIS PAZ; CRISTIÁN G. SÁNCHEZ; FRANCO P. BONAFÉ; OSCAR A. DOUGLAS GALLARDO
Lugar:
Carlos Paz
Reunión:
Encuentro; IV-NanoCórdoba; 2017
Resumen:
Con el uso de técnicas espectroscópicas de doble pulso o pump-probe para el estudio de nanopartículas metálicas, se descubrió que sus propiedades ópticas resultas en el tiempo son moduladas por oscilaciones mecánicas. El análisis de estos experimentos reveló que los modos radiales de la nanopartícula se excitan coherentemente como consecuencia del pulso laśer inicial. Este fenómeno fue explicado considerando que los electrones calientes transfieren energía a los núcleos muy rápidamente, produciendo una excitación impulsiva de los modos asociados a la expansión radial. Esta hipótesis, ampliamente aceptada, no ha podido confirmarse experimentalmente para nanopartículas pequeñas (diámetro menor a 3 nm) debido a limitaciones de los equipos de medición.En este trabajo, mediante simulaciones computacionales estudiamos la respuesta espectroscópica resuelta en el tiempo de nanopartículas de plata de varios tamaños. Como herramienta se utilizaron dinámicas de Ehrenfest adaptada a al formalismo de densityfunctionaltight-binding (DFTB) implementada en el paquete DFTB+. Se estudiaron nanopartículas de plata de tres tamaños con radios de 1-2 nm, para las cuales se realizó un muestreo térmico con dinámica molecular clásica a 500K. Se simuló la iluminación de las nanopartículas con pulsos de luz láser de 25 fssintonizada con la frecuencia del plasmón, con intensidad máxima de 0,25 V/Å, siguiendo la dinámica electrónica y nuclear durante ~ 1 ps de simulación. Se calcularon los espectros de absorción para varias frames obtenidas de las dinámicas de Ehrenfest, calculando la matriz densidad del sistema a partir del groundstate para cada geometría. Se halló el promedio térmico de los espectros para los tres tamaños de nanopartículas. Encontramos que las propiedades espectrales dinámicas evidencian las oscilaciones mecánicas correctamente, correlacionándose con la excitación impulsiva ultrarrápida y coherente del modode respiración