Estudio DFT de absorción de hidrógeno en óxidos de grafeno reducido

C. B. ROBLEDO; M. I. ROJAS; O. R. CAMARA; E. P. M. LEIVA

Córdoba

Congreso; 5to. Congreso Nacional y 4to. Congreso Iberoamericano de Hidrógeno y Fuentes Sustentables de Energía HYFUSEN 2013; 2013

HYFUSEN

El hidrógeno es un vector energético que se puede emplear como combustible para uso vehicular tanto en  motores de combustión como en celdas de combustión. El desafío para su implementación consiste en mejorar el almacenamiento del gas en tanques con volúmenes reducidos, seguros y eficientes. Una posibilidad prometedora de almacenamiento es absorberlos en materiales carbonosos porosos, ya que son livianos, de gran área superficial y bajo costo comercial. Para lograr un almacenamiento  reversible y operativo a demanda la energía de adsorción de H2 debe ser 0,2 - 0,6 eV/molécula [1],  además debe permite numerosos ciclos de almacenamiento/descarga. Los óxidos de grafito (GO) poseen grupos hidroxilos y epoxi intercalados entre sus láminas, lo que producen el incremento de la distancia interplanar debido a repulsiones y puente hidrógenos se forma una estructura porosa [2]. En este trabajo se investigó mediante cálculos teóricos usando la Teoría del Funcional de la Densidad (DFT) las estructuras de  GO y los óxidos de grafito reducido (GOH), con grado de oxidación que van entre 12,5% - 50%. El GOH se obtiene reduciendo los grupos epoxi. La estructura del óxido se emuló mediante una celda unidad con 2 láminas de carbono (32 átomos de C/lámina) funcionalizada por encima y debajo de cada lámina. Se evaluó el efecto del grado de oxidación en el tamaño de poro y sy efecto en las energías de adsorción de las moléculas de hidrógeno. Se observó que el tamaño de poro incrementa con la oxidación alcanzándose poros de hasta de 0,58 nm para los de mayor grado de oxidación, el grado de óptimo de oxidación es de 25% (C64O12H8) con una energía de absorción de   Se puede concluir que para lograr un almacenamiento óptimo de hidrógeno en materiales carbonosos porosos, es necesario controlar la oxidación, para lograr material con una oxidación homogénea del  25% con  grupos funcionales oxigenados y/o utilizar compuestos intercaladores para incrementar el tamaño de los poros.   [1] A.K. Singh, B.I. Yakobson, J. Mater. Sci. 47 7356 (2012). [2] H. Wang, Y.H. Hu, Ind. Eng. Chem. Res. 50 6132 (2011).