Análisis de propiedades estructurales, magnéticas e hiperfinas de sistemas espinela Fe-Al-O por cálculos abinitio

SALCEDO RODRÍGUEZ K. L.; ERRICO L. A.; RODRÍGUEZ TORRES C. E.; MELO QUINTERO J. J.

Córdoba

Congreso; 106a Reunión de la Asociación Física Argentina; 2021

Asociación Física Argentina

Los óxidos con estructura de espinela son de gran interés en diferentes campos. En estos óxidos, las propiedades electrónicas y magnéticas son muy sensibles a los cambios estructurales o a la presencia de defectos como la inversión catiónica, factores de escala o vacancias de oxígeno. Estos defectos están relacionados con el origen de una amplia variedad de comportamientos y propiedades que presentan estos óxidos, lo que los convierte en excelentes candidatos para aplicaciones como dispositivos fotovoltaicos, baterías de iones de litio, fotocatálisis, aplicaciones médicas, etc. Los continuos estudios teóricos y experimentales de óxidos con estructura espinela han permitido en la última década grandes avances en la comprensión de la relación entre los cambios estructurales y electrónicos a nanoescala y los mecanismos subyacentes que activan las propiedades observadas.Como en otros sistemas, las propiedades de los óxidos con estructura espinela están fuertemente relacionadas con las condiciones de síntesis. En el caso particular de las espinelas Al-Fe-O, las condiciones termodinámicas son un factor importante en la disposición atómica final. Dependiendo de la concentración de Fe/Al se pueden formar dos tipos de estructuras espinela: FeAl2O4 (aluminato de Fe) y Fe2AlO4 (ferrita de aluminio). El objetivo del presente trabajo es estudiar desde cálculos de primeros principios las propiedades estructurales, electrónicas y magnéticas y las interacciones hiperfinas de los átomos de Fe en ambos sistemas, según su coordinación tetraédrica u octaédrica. El objetivo principal de este trabajo es identificar las distribuciones de energía más bajas de cationes en los dos sitios catiónicos de las estructuras y la configuración de espín de cada sistema. La comparación entre los parámetros hiperfinos calculados en los sitios de Fe y el resultado experimental de 57Fe Mossbauer se utilizaría para confirmar nuestro modelo estructural y magnético para cada estructura. El estudio teórico se llevó a cabo utilizando el método FP-LAPW (Full-Potential Linearized Plane-Wave) basado en los primeros principios de la Teoría Funcional de Densidad (FP-LAPW) implementado en el código Wien2k, en el marco de la aproximación de gradiente generalizada (GGA)+U. Para obtener las estructuras de energía más bajas para cada sistema, se consideraron diferentes distribuciones de Fe y Al en los sitios catiónicos y diferentes configuraciones de espín. Los resultados obtenidos nos permiten analizar la inversión de grado en ambos compuestos Fe-Al-O, los momentos magnéticos y los cambios en los parámetros hiperfinos que van de la ferrita de aluminio al aluminato de hierro. Nuestros resultados también se comparan con diferentes resultados experimentales reportados en la literatura.