Verificación de regiones de reacomodación cooperativa: Desde vidrios modelo hasta sílice amorfa y agua sobreenfriada.

J. A. RODRÍGUEZ FRIS; M. A. FRECHERO; L. M. ALARCÓN; R. A. MONTANI; G. A. APPIGNANESI; W. KOB; E. LA NAVE; F. SCIORTINO

Los Reyunos- Mendoza- Argentina

Taller; IV Taller Regional de Física Estadística y Aplicaciones a la Materia Condensada; 2007

UTN FRSR

Verificación de regiones de reacomodación cooperativa: Desde vidrios modelo hasta sílice amorfa y agua sobreenfriada J. A. Rodríguez Frisa, M.A. Frecheroa, L.M. Alarcóna, R.A.Montania, G.A. Appignanesia, W.Kobb, E. La Navec y F. Sciortinoc aFisicoquímica, Departamento de Química, Universidad Nacional del Sur, Av. Alem 1253 (8000) Bahía Blanca, Argentina. b Laboratoire des Colloïds, Verres et Nanomatériaux, Université Montpellier II, 34095 Montpellier, Francia. c                                                                                                   Dipartimento di Fisica, Universitá di Roma La Sapienza, Piazzale Aldo Moro 2, I-00185, Rome, Italia. e-mail: appignan@criba.edu.ar Desde hace casi 40 años la teoría de Adam&Gibbs planteó un escenario para la relajación de líquidos sobreenfriados y vidrios: Conforme disminuye la temperatura, los eventos de relajación se tornan cada vez más lentos debido a que requieren de la participación cooperativa de un número creciente de partículas (con la consiguiente pérdida de entropía configuracional), es decir, de la ocurrencia de regiones de reacomodación cooperativa. Desde entonces, el esclarecimiento de la naturaleza física de estos eventos cooperativos ha resultado elusivo, aún cuando denodados esfuerzos han sido dedicados a tal fin. Mediante el empleo de simulaciones de dinámica molecular y de matrices de distancia hemos detectado la presencia de movimientos moleculares colectivos a gran escala (a los que hemos denominado “eventos democráticos'')[1], los cuales ocurren de manera rápida pero poco frecuente. Al disminuir la temperatura, estos eventos se vuelven cada vez más esporádicos al requerir de la participación cooperativa de un número cada vez mayor de partículas. Estos “clusters'' relativamente compactos de partículas (d-clusters) resultan responsables de la relajación estructural del sistema o relajación \alpha y promueven la transición entre distintas metacuencas de su superficie de energía potencial. La generalidad de este comportamiento es manifiesta, dado que lo hemos verificado en diversos sistemas como ser vidrios modelo (sistemas de Lennard-Jones binarios), sílice amorfa y agua sobreenfriada, y constituye un paso importante en la corroboración del supuesto fundamental de la mencionada teoría de Adam&Gibbs. Recientemente, estos eventos han recibido apoyo experimental por medio de experimentos de “single-molecule” en polímeros y de la simulación molecular de dichas experiencias[2]. Este trabajo, basado en nuestros métodos (que han permitido identificar la naturaleza física de los saltos que sufre el tiempo de vida de fluorescencia de moléculas de prueba en la matriz) le ha permitido a dicha técnica experimental una resolución que hasta ahora resultaba inalcanzable.