Co-adsorción de Metanol y Agua sobre Catalizadores de Pd Soportado sobre ZnO y CeO2 Empleados en el Reformado de Metanol.

C.E. BARRIOS; M.A. BALTANÁS; A.L. BONIVARDI

San Luis

Congreso; XXVIII Congreso Argentino de Catálisis; 2013

Sociedad Argentina de Catálisis (SACAT)

Se empleó FTIR in situ para estudiar las superficies del soporte y de la función metálicautilizando la co-adsorción de CH3OH y H2O (2% CH3OH/2%H2O/He) como moléculas sondas.Las experiencias de reacción superficial a temperatura programada (TPSR), mostraron que laevolución térmica de los fragmentos carbonáceos superficiales adsorbidos en los materiales desoporte siguió la secuencia: metóxidos-formiatos-carbonatos en diferentes coordinaciones. Lasespecies metóxido y formiato tipo I fueron las que presentaron menor estabilidad térmica (másreactivas) evidenciando una eliminación anticipada (a 473 K para metóxidos y 548 K paraformiatos) comparada con las de las otras coordinaciones y asimismo se las vinculó con lapresencia de ZnO en la superficie. La incorporación conjunta de CeO2 y ZnO favoreció laformación de especies formiato tipo I y II. La presencia de Pd sobre los soportes aceleró lareacción de oxidación de metóxidos y formiatos para producir carbonatos en las experiencias deTPSR. Asimismo se registró sobre las partículas de Pd°, CO quimisorbido (generado in situ) deforma lineal (COL) y múltiplemente coordinada (COB+H) y especies formilos (HCO),principalmente sobre Pd/CeO2. En las experiencias de reformado de metanol in situ se observóun comportamiento cualitativamente similar al registrado en las experiencias de TPSR. Elconjunto de observaciones permitió sugerir que la reacción de descomposición de metanol seprocede preferentemente sobre los ensambles de Pd° no aislados.