Nueva mirada del fenómeno de “aftereffects” en sólidos no metálicos. Modelización ab initio de estas interacciones hiperfinas dinámicas en óxidos semiconductors

G. N. DARRIBA; M. RENTERÍA

Rosario

Conferencia; IX Reunión nacional de sólidos; 2023

Las interacciones hiperfinas (HFIs) dinámicas son observadas en diversos óxidos binarios estudiados mediante la espectroscopía de las correlaciones angulares γ-γ perturbadas, diferenciales en tiempo (TDPAC) al utilizar la sonda (111In →)111Cd (que generalmente es una impureza en el óxido estudiado). Estas interacciones son atribuidas en la literatura al llamado "after effects" (AE), el cual es un proceso de relajación electrónica seguido al decaimiento nuclear por captura electrónica (EC) de la sonda 111In (ECAE). Este interesante efecto se caracteriza por la presencia de un fuerte amortiguamiento del espectro experimental (solo en los primeros 10-50 ns aprox.) en función de la temperatura de manera reversible.En esta charla presentamos un estudio combinado, experimental (mediante la espectroscopía TDPAC) y ab initio (utilizando el método FP-APW+lo en el marco de DFT), investigando la dependencia con la temperatura de las HFIs observadas en SnO2 y SnO dopados con 111In(EC)→111Cd. El fin de esta elección es tener a) el caso en que la impureza actúa en forma aceptora (SnO2 dopado con Cd) generando en principio 2 huecos electrónicos, y b) el caso en que ésta es isovalente al catión reemplazado (SnO dopado con Cd) que en principio no introduce huecos electrónicos en la banda de valencia del semiconductor, y de esta forma evaluar la necesidad de la existencia de un nivel aceptor para que se genere este fenómeno dinámico. Se propone un modelo (y se lo testea en otros sistemas), soportado por los cálculos ab initio, que da cuenta del origen de las HFIs dinámicas observadas, basado en las diferentes configuraciones electrónicas estables alcanzadas, en el entorno cercano a la impureza, luego del proceso de relajación electrónica. Finalmente podemos establecer y proponer las condiciones que deben cumplir los sistemas impurezas-huésped para que se produzca y puedan ser observadas estas interacciones dinámicas. Particularmente proponemos (y a diferencia de lo que se pensaba históricamente) que es posible observar estos fenómenos en sondas que no decaigan por EC, analizando las condiciones que deben cumplir los núcleos sonda involucrados.