Estudio de los intermediarios carbonáceos durante la reacción de desplazamiento de gas de agua sobre Au/ceria mediante espectroscopia DRIFT resuelta en el tiempo

J. VECCHIETTI; G. BELLETI; P. QUAINO; A. BONIVARDI; S. COLLINS

Congreso; XXIII Congreso Argentino de Catálisis y XI Congreso de Catálisis del Mercosur; 2023

El mecanismo de la reacción de desplazamiento de gas de agua a baja temperatura (LT-WGS) se investigó en un catalizador de Au/CeO2 por medio de espectroscopía infrarroja en modo reflectancia difusa (DRIFT). Durante la reacción de LT-WGS en estado estacionario (373-623 K), el catalizador se redujo parcialmente y las señales de carbonato/formiato dominaron los espectros. El experimento de pulso de CO resuelto en el tiempo bajo una presión parcial constante de agua a 423 K, indicó que el Ce4+ se puede reducir a Ce3+ y que las especies formiato no se pueden relacionar directamente con la producción de CO2. El experimento de espectroscopia de excitación de modulación (MES) junto con el método de detección sensitiva de fase (PSD), bajo la modulación periódica de la presión parcial de CO mientras se mantiene constante la concentración de H2O, mostró que las especies carbonato, formiato y Ce3+ son solo espectadores. Por el contrario, se observó que las señales asignadas a especies de carboxilo y carboxilato están en fase con la conversión de CO a CO2, mientras que algunos formiatos monodentados cambian a una velocidad más baja. Se postuló un posible mecanismo de reacción asociativo donde las especies carboxilo/carboxilato son intermediarios clave.