Catalizadores bimetálicos pt fe soportados sobre SiO2 para oxidación preferencial de CO (CO-PROX)

HERNÁN P BIDEBERRIPE; NATALIA E. NUÑEZ; MÓNICA L. CASELLA; GUILLERMO J. SIRI

Los Cocos, Pcia. de Córdoba

Jornada; III Reunión Interdisciplinaria de Tecnología y Procesos Químicos; 2014

La oxidación preferencial de CO (CO-PROX) es un proceso adecuado para la etapa final de purificación de H2 para cumplir los requerimientos de celdas de combustible de baja temperatura.El soporte utilizado fue SiO2 (Degussa Aerosil 200, 200 m2/g) calcinada a 500°C en aire. La SiO2 fue funcionalizada con solución de NH3.El Pt fue depositado mediante intercambio iónico de (Pt(NH3)4)Cl2 en solución amoniacal de logrando una carga másica de 1% de Pt.Los catalizadores bimetálicos fueron preparados mediante impregnación a volumen de poro de soluciones acuosas de Fe(NO3)3 de manera de conseguir catalizadores con relaciones atómicas Fe:Pt que van desde 1 a 3.Sobre muestras de 50 mg de catalizador se estudió la reducción a temperatura programada (TPR) utilizando 7 cm3/min de una mezcla de 5% de H2 en Ar y calentando a razón de 10°C/min hasta 600°C.La actividad catalítica fue evaluada sobre 50 mg de catalizador en la reacción CO-PROX a temperaturas entre 60 y 270°C. Previamente el catalizador fue reducido a 500°C con H2. Al reactor fue alimentada 100 cm3/min de mezcla con 74% de H2, 1% de CO y 0,5% de O2 (relación estequiométrica O2/CO) e inertes.En los diagramas de TPR para el PtSi se observan dos picos de consumo de H2 a 180°C y 450 °C correspondientes a Pt con diferente grado de interacción con el soporte. Para los catalizadores bimetálicos, aparece un pico a 190°C que se debe a la reducción de Fe en íntimo contacto con Pt mientras que el pico de 450°C se corre a mayores temperaturas y disminuye su intensidad con el aumento en la carga de Fe.El catalizador monometálico comienza a ser activo a temperaturas del orden de los 160°C, presentando un máximo en la conversión a 220°C.La actividad de los catalizadores bimetálicos con respecto a la del PtSi, mejora a 60°C, alcanzando la máxima conversión a 170°C. A 220°C, la conversión es menor a la que se logra con el PtSi, sugiriendo que los FePt son más activos para la reacción de gas de agua (WGS) reversa.De los bimetálicos el más activo es el FePt015Si, alcanzando 35% de conversión de CO a 60°C y un máximo de más de 50% a 170°C.Por encima de 120°C se observa consumo total de O2 con todos los catalizadores y presencia de trazas de metano a 270°C con los catalizadores bimetálicos.