Estudio DFT de la adsorción de CO en PdGa (110)

BECHTHOLD, PABLO; ARDENGHI, SEBASTIAN; ORAZI, VALERIA; MARCHETTI JORGE; GONZALEZ, ESTELA; JASEN, PAULA

Villa Carlos Paz

Congreso; 97a Reunion Nacional de la Asociación Física Argentina; 2012

Uno de los procesos mas importantes para la obtención de hidrógeno es el reformado vapor de metanol. Durante este proceso se genera monóxido de carbono (CO) el que envenena los sitios activos en catalizadores Pd-Ga. El uso de compuestos intermetálicos PdGa de estructura cristalina a P213 podría mejorar la actividad de la superficie y aportar resistencia al CO. El intermetálico posee una distorsión cúbica con siete átomos de Ga que rodean a un Pd, de esta forma en una dada superficie se puede lograr disponer del llamado sitio activo de Pd aislado. En este trabajo se modeló el plano PdGa (110) utilizando un slab de siete capas adsorbiendo CO a bajo cubrimiento. Se realizaron cálculos DFT en su implementación VASP empleando la aproximación de gradiente generalizado GGA-RPBE. Luego de la optimización geométrica se determinó que el sitio de adsorción es un Pd top con una ligera inclinación de 9 grados y una energía de estabilización de -1.42 eV. La distancia Pd-CO y C-O calculadas son 1.996 y 1.155 Å respectivamente, lo que es cercano al valor de equilibrio en fase gas. Se determinó además la estructura electrónica (DOS) y la variación en el enlace químico durante la adsorción (COOP). El enlace Pd-CO se explica mediante el modelo de Blyholder mientras que el enlace Pd-Pd y C-O se deteriora casi un 54% y 46 % respectivamente. El Ga no participa del enlace y las interacciones mas importantes son s-s y s-p.