ESTUDIO TEÓRICO DE LA ADSORCIÓN DE NO SOBRE PEQUEÑAS PARTÍCULAS DE Au SOPORTADAS EN MgO.

SILVIA A. FUENTE, NICOLÁS F. DOMANCICH, RICARDO M. FERULLO, NORBERTO J. CASTELLANI

Ciudad de Buenos Aires

Congreso; XVI Congreso Argentino de Catálisis; 2009

CONACA (CONICET), LPC-FIUBA

A partir de la teoría del funcional de la densidad (DFT), y utilizando el modelo de clusters, se estudia la adsorción de NO sobre átomos, dímeros y trímeros de Au en MgO. Como sitios superficiales de adsorción para la partícula de Au, se consideran centros aniónicos (O2-) y vacancias de oxígeno neutras (Fs), ambas ubicadas en sitios terraza, borde y esquina. Se observa que la molécula de NO (un radical con población de spin concentrada principalmente sobre el N) interacciona más fuertemente en Au1 y en Au3, partículas éstas que presentan alta densidad de spin en la propia partícula de Au. En general, la reactividad de las partículas metálicas no cambia significativamente con el sitio superficial del MgO. Los cambios en la frecuencias de vibración de NO, respecto de la molécula libre, presentan un amplio rango variando de -160 a -440 cm-1. Sin embargo, no se observa una correlación entre el cambio de frecuencia y la carga del Au. Para Au1 soportado se analizó la formación del dímero N2O2 como posible intermediario hacia la formación de N2O ó N2. Sobre Au1 en un sitio Fs la formación de esta especie está muy favorecida. El dímero se orienta volcándose hacia la superficie e interaccionando con ésta.