Relación de Brønsted–Evans–Polanyi en la Adsorción y Disociación de H2O sobre diferentes caras de la superficie de CeO2

S. FUENTE; W. REIMERS; MARÍA M. BRANDA; FRANCESC ILLAS

Rosario

Encuentro; V Encuentro de Física y Química de Superficies; 2011

Las excelentes cualidades del óxido de Cerio (CeO2) para almacenar oxígeno debido a su capacidad de transporte de O junto con su habilidad redox para cambiar entre los estados de oxidación C+3 y Ce+4 son conocidas hace ya más de dos décadas. Se ha reportado que la actividad catalítica de nanopartículas de Ceria se incrementa en más de dos órdenes de magnitud en comparación con el “bulk” y se sabe que las superficies de CeO2 nanoparticulado exponen superficies de bajo índice. En la actualidad, el proceso de producción de hidrógeno es considerado fundamental y una reacción extensamente utilizada con este fin es la de desplazamiento de gas de agua (“water gas shift”, WGS); la cual aumenta la producción de hidrógeno y disminuye la concentración de CO. Los objetivos de este trabajo son el estudio teórico de la adsorción de agua en las caras más estables del óxido de cerio (CeO2) y de las reacciones de disociación de la molécula como paso fundamental en la WGS. Utilizamos GGA+U con el código VASP para conocer los sitios activos en la superficie del óxido y los métodos dimer y NEB para obtener las energías de transición en las reacciones antes mencionadas. Los resultados obtenidos para las energías de adsorción (Eads) de la molécula de H2O en la superficie de CeO2 varían entre ~0.5 y 0.7 eV, siguiendo la reactividad de las caras estudiadas el siguiente orden: (111)