Estudio DFT de modelos de óxido de grafeno

N. F. DOMANCICH; A. C. ROSSI-FERNÁNDEZ; L. A. MEIER; S. A. FUENTE; N. J. CASTELLANI

Santa Fe

Encuentro; 104a Reunión de la Asociación Física Argentina; 2019

Asociación Física Argentina

En la actualidad, uno de los metodos mas utilizados para producir laminas de grafeno con nes tecnologicos se basa en la reduccion de laminas de óxido de grafeno (GO) mediante metodos termicos o qumicos. Si bien dicho material no tiene una estructura periodica perfectamente denida ni corresponde a una estequiometra exacta, en general se acepta que las laminas de GO muestran principalmente grupos oxigenados epoxi e hidroxilo en losplanos basales. En el presente trabajo se estudio teoricamente la estabilidad y las propiedades estructurales de varios modelos de GO, los cuales presentan distintos numeros de grupos oxigenados. Los calculos se realizaron en el marco de la teora del funcional de la densidad (DFT), empleando el programa VASP (Vienna Ab-initio Simulation Program), y se utilizo un modelo periodico, con una celda hexagonal 5x5x1 y un espacio vaco en la direccion normal al GO. En primer lugar, se examinaron las propiedades de distintos modelos GO3, con tres grupos epoxi, dispuestos segun distintas conguraciones. Luego, se agregaron dos grupos epoxi adicionales para as obtener las estructuras GO5. Por otro lado, tambien se estudiaron las propiedades de modelos de GO con tres y cinco grupos hidroxilos, G(OH)3 y G(OH)5, respectivamente. Se calculo la energa de formacion para la incorporacion de epoxis e hidroxilos al grafeno, Eform, en los distintos modelos estudiados, y se observo que los valores obtenidos de Eform corresponden a procesos exotermicos. Cabe destacar que la magnitud de Eform para epoxis es alrededor de 1 eV mayor que para los hidroxilos, lo que indica que el anclaje de un atomo de O es mas favorecido que el de un grupo hidroxilo. La magnitud de Eform expresada en forma normalizada por grupo oxidante, en el caso de los grupos funcionales epoxi, aumenta en 0,3 eV cuando el numero de epoxis cambia de1 a 3 y luego disminuye en promedio 0,1 eV cuando dicho numero cambia de 3 a 5. Ademas, en el caso grupos funcionales hidroxilo, el valor normalizado de /Eform/ aumenta 0,4 eV cuando el numero de hidroxilos cambia de 1 a 3 y luego disminuye a menos de 0,1 eV cuando dicho numero cambia de 3 a 5. Como conclusion general, se observa que a medida que aumenta el numero de grupos epoxi e hidroxilos sobre la supercie del grafeno, elsistema resultante se vuelve mas estable.