Efecto del coeficiente U de Hubbard sobre las propiedades ópticas y cargas de los semiconductores TiO2 y el ZnO

ROSSI-FERNÁNDEZ, A. C.; MEIER L. A.; SCHVVAL A. B.; JIMÉNEZ M. J.; CABEZA G.; MORGADE C. I. N.

Córdoba

Congreso; 106a Reunión de la Asociación Física Argentina; 2021

Asociación Física Argentina

Las nanoestructuras de semiconductores como el TiO2 y el ZnO han demostrado ser capaces de mediar la oxidación fotocatalítica de contaminantes orgánicos para su eliminación del agua. Por eso es interesante la descripción correcta de sus propiedades electrónicas y ópticas. La Teoría del Funcional de la Densidad (DFT)1) suele subestimar por ejemplo el ancho de banda prohibida (BG) de estos óxidos. Entonces para resolver los errores de auto-interacción para materiales de electrones fuertemente correlacionados se utiliza el método conocido como DFT + U2). Este método impone un coeficiente U, de Hubbard, de funcional tipo Coulomb para la representación correcta de los orbitales d de metales de transición como el Ti y el Zn. En el presente trabajo teórico se pudo evaluar como el factor U utilizado afecta las distintas propiedades ópticas y la carga de los átomos. Se pudieron calcular las partes imaginarias y reales de la función dieléctrica, reflectividad R (ω), Índice de refracción n (ω), coeficiente de extinción k (ω), coeficiente de absorción α (ω) y la función de pérdida de energía de electrones L (ω). Es importante destacar que las curvas obtenidas considerando la inclusión del parámetro U aplicado a los orbitales d muestran un excelente acuerdo con los datos reportados experimentalmente. Con respecto al efecto sobre las cargas, se pudo determinar que en TiO2 (anatasa o rutilo) el volumen de la esfera con la que se calculan las cargas de Bader aumenta con el valor del U, mientras que en ZnO ocurre lo opuesto. 1) Hohenberg, H., Kohn, W., Phys. Rev. B, 1964, 136, 864-871.2) Anisimovy, V., Aryasetiawanz, F., Lichtensteinx A. I., J. Phys. Condens. Matter, 1997, 9, 767-808.