Enlace químico en sistemas H2-Pd adsorbidos sobre grafeno

IGNACIO LÓPEZ CORRAL; ESTEFANÍA GERMÁN; MARÍA ALICIA VOLPE; GRACIELA BRIZUELA

Buenos Aires

Congreso; XVI Congreso Argentino de Catálisis; 2009

Comité Nacional de Catálisis, Sociedad Argentina de Catálisis, Laboratorio de Procesos Catalíticos (LPC-FIUBA)

Se estudió la adsorción de diferentes sistemas H2-Pd sobre grafeno mediante métodos semiempíricos y de primeros principios del funcional de la densidad, utilizándose un modelo periódico para la superficie de grafeno. En primer lugar se investigó la geometría preferencial de adsorción, resultando más favorable la estructura de coordinación sobre el sitio top en la que el enlace H-H se encuentra relajado pero no disociado, con un ángulo H-Pd-H de 28º aproximadamente. Luego se calculó la población de solapamiento (OP) correspondiente a enlaces y orbitales atómicos, de modo de estudiar la evolución del enlace químico durante el proceso de adsorción. Los cambios más notorios involucran el debilitamiento de los enlaces C-C cercanos al sitio top y la formación de enlaces C-Pd y H-Pd, con un rol importante de los orbitales 1s del H, 2pz del C y 5s, 4px, 4pz y 4pz del Pd. No se forman enlaces C-H durante la adsorción, y las interacciones Pd-H son más fuertes sobre el grafeno que en el complejo aislado. Por lo tanto, se puede asumir que el grafeno decorado con Pd constituye una buena alternativa como medio de almacenamiento de hidrógeno.