Estudio teórico de la adsorción de H2 y Pd sobre vacancias de grafeno

IGNACIO LÓPEZ CORRAL; ESTEFANÍA GERMÁN; MARÍA ALICIA VOLPE; GRACIELA BRIZUELA

San Juan

Congreso; Tercer Congreso Nacional y Segundo Congreso Iberoamericano de Hidrógeno y Fuentes Sustentables de Energía HYFUSEN 2009; 2009

Comisión Nacional de Energía Atómica, Universidad Nacional de San Juan, Universidad Tecnológica Nacional

Aunque desde hace ya varios años se ha considerado la posibilidad de emplear grafeno o nanotubos de carbono como medio para almacenar hidrógeno gaseoso, la interacción C-H resulta sumamente débil a temperatura ambiente y presiones moderadas. Estudios recientes han alentado la posibilidad de solucionar este obstáculo incorporando metales de transición, pero todavía no se conoce detalladamente cómo influye la presencia de defectos sobre la capacidad de retención de H2. El objetivo del presente trabajo es estudiar la adsorción de hidrógeno H2 sobre grafeno decorado con Pd y provisto de vacancias, haciendo uso de métodos semiempíricos y del funcional de la densidad. La superficie de grafeno se representó mediante un modelo periódico con una celda unidad constituida por 23 átomos de C, formando una vacancia sobre la que se dispuso un único átomo de Pd. En primer lugar se determinó la geometría óptima de adsorción, considerando diferentes configuraciones de interacción del H2 con el Pd, y seguidamente se analizó la evolución del enlace químico durante el proceso de adsorción, identificándose los átomos que experimentan cambios significativos en sus poblaciones de solapamiento. Los resultados obtenidos demuestran que la existencia de vacancias disminuye notoriamente el alcance de la interacción Pd-H, en contraste con lo que ocurre cuando el metal se encuentra situado sobre un átomo de C de la red. En efecto, se comprobó que la adsorción de Pd debilita los enlaces C-C más cercanos a las vacancias y origina nuevos enlaces C-Pd, pero al incorporar luego H2 no se formaron enlaces C-H o Pd-H de fortaleza significativa. La presencia de vacancias parece así comprometer fuertemente al decorado, quedando menos disponible para enlazarse al H2. Puede asumirse entonces que la concentración de vacancias debe mantenerse baja para que el grafeno decorado con Pd pueda actuar como medio de almacenamiento de hidrógeno.