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El estado actual del magnetismo molecular requiere profundizar en el conocimiento de la anisotropía magnética y de su reproducción en el Laboratorio. Entre los sistemas prototipo que presentan esta propiedad se encuentran los complejos mononucleares de Co(II). En este trabajo se presentan tres diferentes complejos de Co(II) tetracoordinados incorporados a o-carboranos; en uno de ellos se ha detectado lenta relajación de su magnetización en ausencia de campo aplicado [1]. Aunque las estructuras geométricas de estos tres complejos son muy similares, se observan grandes diferencias en sus estructuras electrónicas y, por tanto, también en sus propiedades magnéticas. Mediante el uso de técnicas mecanocuánticas avanzadas se determinan propiedades magnéticas y de enlace en estos compuestos por medio de parámetros de Hamiltonianos de spin: valores g y parámetros D y E de desdoblamiento a campo cero. Los resultados indican que los valores D de estos compuestos están en el intervalo [-43,-147] cm-1, existiendo una correlación entre la naturaleza del enlace con los ligandos y la magnitud del parámetro D. Estas determinaciones indican el interés del estudio de nuevos complejos de Co(II) con anisotropía magnética sintonizable.