Estudio DFT periódico de la activación y disociación de CO2 en un catalizador inverso de óxido de hierro soportado en cobre

OSCAR HURTADO AULAR; RICARDO M. FERULLO; PATRICIA G. BELELLI

Bahía Blanca

Congreso; XXXVIII Congreso Argentino de Mecánica Computacional; 2022

Asociación Argentina de Mecánica Computacional

Se realizaron cálculos DFT-D3 para estudiar los cambios estructurales, energéticos y electrónicos que ocurren durante la adsorción de un agregado de Fe2O3 sobre Cu(111). Posteriormente, se estudió la activación y disociación de CO2 sobre el sistema Fe2O3/Cu(111). Los cálculos muestran que el cluster de Fe2O3 se adsorbe exotérmicamente sobre la superficie de Cu(111), experimentando cambios estructurales importantes y recibiendo carga de la superficie metálica. La molécula de CO2 se adsorbe en la interfaz óxido/metal perdiendo su estructura lineal original. La carga es transferida desde el sistema Fe2O3/Cu(111) hacia la molécula de CO2 adsorbida, lo que genera la formación de la especie activada CO2δ-. La disociación de CO2 es una reacción exotérmica, en la cual el CO resultante se adsorbe sobre Cu(111), oxidándose el cluster de Fe2O3. Los cálculos muestran que la adsorción sobre las superficies limpias de Cu(111) y Fe2O3(0001) es menos favorable energéticamente, sin que ocurran cambios estructurales y electrónicos significativos. Por lo tanto, se muestra que la disociación de CO2 sobre el catalizador inverso Fe2O3/Cu(111) es termodinámica y cinéticamente más favorable que sobre las superficies de los componentes puros, Cu(111) y Fe2O3(0001).