Reinterpretación de experimentos hiperfinos a la luz de cálculos de primeros principios: El caso del In2O3:181 Ta.

E. L. MUÑOZ; L. A. ERRICO; G. N. DARRIBA; A. G. BIBILONI; M. RENTERÍA; P. D.EVERSHEIM

Merlo, San Luis

Congreso; 91° Reunión Nacional de Física; 2006

Asociación Física Argentina

Las técnicas basadas en la determinación de la interacción hiperfina de un núcleosonda con los campos extranucleares son una herramienta muy eficaz para el estudio delentorno local (a nivel subnanoscópico) del átomo sonda. En experimentos en que la sondase aloja en el único sitio de catión libre de defectos, o cuando la sonda no introducedefectos estructurales y electrónicos, la interpretación de los resultados no es dificultosa.Sin embargo, en el caso en que el sistema presente algún tipo de desorden (impurezas,vacancias, etc), diferentes fases coexistentes o en el caso en que diferentes señales debanser asignadas a diferentes sitios, la interpretación puede no ser directa. Habitualmente sesuelen realizar diferentes tipos de hipótesis, generalmente basadas en la simetría decoordinación del átomo-sonda en la estructura bajo estudio, a fin de realizar estaasignación. Estas hipótesis pueden llevar a conclusiones erróneas.En este trabajo mostramos como cálculos de primeros principios pueden resultaresenciales para una correcta asignación de las interacciones hiperfinas. En particular,presentamos resultados (obtenidos con el método ab initio FP-LAPW) para el tensor GCEen impurezas Ta localizadas en ambos sitios catiónicos del In2O3. Estos resultados noestán en buen acuerdo con los resultados experimentales PAC publicados. Mostramos eneste trabajo que la asignación de interacciones reportada en la literatura es incorrecta, yque esta errónea asignación tiene su origen en comparar la asimetría experimentalobservada en el sitio de impureza con la simulación de la estructura pura (sin impurezas)predicha con el modelo PCM. Este error fue también inducido por la existencia de cuatrointeracciones hiperfinas en las muestras, entre las cuales las mayoritarias no siemprecorrespond ían a los sitos catiónicos de la estructura. Nuevos experimentos PAC,realizados con muestras de alta cristalinidad y con un equipo de alta eficiencia y altaresolución temporal confirman los resultados FP-LAPW.