Dinámica de adsorción disociativa de H2 sobre una superficie de Pd(100) recubierta

ARIEL LOZANO; AXEL GROß; HERIBERTO FABIO BUSNENGO

La Plata, Argentina

Congreso; IV Encuentro de Física y Química de Superficies; 2009

Los efectos que originan sobre el proceso de adsorción disociativa de moléculas en superficies metálicas la presencia de átomos preadsorbidos, es un problema de gran interés en catálisis heterogénea, dado que en condiciones reales las superficies usualmente no se encuentran limpias. Estudios teóricos de la dinámica del proceso son todavía complicados de llevar a cabo, dado el gran costo computacional requerido en los cálculos.En este trabajo, presentamos un estudio basado en cálculos DFT, del proceso de adsorción disociativa de H2 sobre una superficie de Pd(100) con diferentes recubrimientos, Θ, de átomos de H preadsorbidos. Primero, la superficie de energía potencial (PES) de la superficie limpia fue obtenida mediante una interpolación de datos DFT. Luego, mostramos como pueden ser descriptas las PES para diferentes recubrimientos, considerando un potencial de pares repulsivo (obtenido de resultados DFT) entre cada uno de los átomos de la molécula y los preadsorbidos.Con estas PES las probabilidades de adsorción disociativa fueron evaluadas mediante cálculos de trayectorias clásicas, y se encontró que para Θ = 0 hasta Θ = 3/4, donde un único sitio de adsorción se encuentra rodeado por sitios ocupados, prevalecen caminos de reacción no activados. Estos predicen la posibilidad de que ocurra la disociación espontánea de H2 aun en presencia de un solo sitio vacante, a diferencia de modelos semiempíricos utilizados usualmente.