IFIR 05409
INSTITUTO DE FISICA DE ROSARIO
Unidad Ejecutora - UE
congresos y reuniones científicas
Título:
Disociación de moléculas de agua en fase líquida a partir de la ionización simple de la capa K: Simulación por dinámica molecular de primeros principios.
Autor/es:
C. R. STIA; M.-P. GAIGEOT; R. VUILLEUMIER; O. A. FOJÓN; M. A. HERVÉ DU PENHOAT; M. -F. POLITIS
Lugar:
Rio de Janeiro
Reunión:
Congreso; IV Encontro Sul-Americano de Colisões Inelásticas na Matéria; 2008
Resumen:
En este trabajo se estudia teóricamente la dinámica de la disociación de una molécula de agua del líquido, a partir de la ionización simple de la capa interna, en el marco de simulaciones de dinámica molecular de primeros principios Car-Parrinello [1]. Los cálculos se realizan utilizando pseudopotenciales de Troullier-Martins [2] y la funcional BLYP [3] para una caja periódica de simulación, conteniendo 32 moléculas de agua en fase líquida [4]. La ionización de la capa interna se simula reemplazando el pseudopotencial correspondiente al átomo de oxígeno de una de las moléculas del medio, por otro especialmente creado para dar cuenta de la vacancia simple de la capa K (ocupación electrónica 1s1 2s2 2p4) [5]. De este modo, la evolución del estado ionizado inicial se simula en una escala de tiempo del orden del femtosegundo (10-15s). Los resultados aquí reportados predicen la fragmentación molecular al cabo de 5 fs, esto es, durante un tiempo del orden del tiempo de vida medio del hueco K [6]. Más aún, las simulaciones realizadas, promediadas sobre las diferentes condiciones iniciales (posiciones y velocidades) consideradas, conducen mayoritariamente a la formación de pares OH/H3O+. Estos resultados se discuten y comparan con los obtenidos previamente en el marco de la espectroscopía de rayos X para el caso del hielo [5] y del agua en fase líquida [7].Referencias[1] R. Car and M. Parrinello, Phys. Rev. Lett. 55, 2471 (1985).[2] N. Troullier and J. L. Martins, Phys. Rev. B 43, 1993 (1991).[3] A. Becke, Phys. Rev. A 38, 3098; C. Lee et al., Phys. Rev. B 37, 785 (1988).[4] P. Hunt, M. Sprik and R. Vuilleumier, Chem. Phys. Lett. 376, 68 (2003).[5] B. Brena et al., Phys. Rev. Lett. 93, 148302 (2004).[6] M. Neeb et al., J. Elect. Spectr. Relat. Phenom. 67, 261 (1994).[7] M. Odelius et al., Phys. Rev. Lett. 94, 227401 (2005).
