Modelado de la Adsorción Disociativa de Metano en Ir(111) Basado en Primeros Principios

R. MOIRAGHI, A. LOZANO Y H. F. BUSNENGO

Río Cuarto

Encuentro; VI Encuentro de Física y Química de Superficies; 2014

p { margin-bottom: 0.08in; direction: ltr; font-variant: normal; color: rgb(0, 0, 0); line-height: 0.07in; text-align: left; page-break-inside: auto; widows: 2; orphans: 2; text-decoration: none; page-break-after: auto; }p.western { font-family: "Times New Roman",serif; font-size: 12pt; font-style: normal; font-weight: normal; }p.cjk { font-family: "Times New Roman",serif; font-size: 12pt; font-style: normal; font-weight: normal; }p.ctl { font-family: "Times New Roman",serif; font-size: 10pt; }a:link { } La adsorción disociativa del metano sobre superficies representa un sistema modelo para el estudio de reacciónes gas-superficie. El avance de las técnicas experimentales permiten realizar medidas, con un alto grado de precisión, de las propiedades reactivas de estos sistemas en distintas condiciones.[1] La dinámica molecular ab-initio (AIMD) se presenta como un método atractivo para el estudio de este tipo de problemas con ruptura y formación de enlace químicos. No obstante, presenta la limitación del gran costo computancional que implica obtener una estadística adecuada. El desafío se plantea entonces en lograr una descripción precisa de la superficie de energía potencial mediante el empleo de funciones analíticas con el fin de realizar MD clásicas. En este sentido, los denominados campos de fuerza reactivos (RFF) de tipo Tersoff han sido recientemente exitosos en el modelado de la adsorcion disociativa de metano en Ni y Pt con un sorprendente acuerdo con los expermientos.[2] Sobre esta línea de trabajo, se procedió con el desarrollo de un RFF de tipo Tersoff para la reacción de metano en Ir(111). Como paso inicial, se realizó una exploracion exahustiva de la superficie de energía potencial mediante cálculos empleando la Teoría de la Funcional de Densidad (DFT). Esto consistió en la búsqueda de estados de transición (TS) para distintas configuraciones del slab de Ir y relajaciones iónicas para un gran conjunto de deformaciones del slab y de la molécula de metano. Se encontró una gran dependencia de las energías de los TSs respecto a las estructura del slab lo cual es consistente con los importantes cambios en la reactividad con la temperatura superficial observados experimentalmente. Con esta base de datos DFT se realizó el ajuste del campo de fuerzas. El RFF desarrollado presenta un buen acuerdo con los datos DFT con diferencias menores a 50 meV entre los TS. Asimismo, el RFF reproduce adecuadamente las geometrías y la energías de los TSs lo que es fundamental para lograr resultados realistas. p { margin-bottom: 0.08in; direction: ltr; font-variant: normal; color: rgb(0, 0, 0); line-height: 0.07in; text-align: left; page-break-inside: auto; widows: 2; orphans: 2; text-decoration: none; page-break-after: auto; }p.western { font-family: "Times New Roman",serif; font-size: 12pt; font-style: normal; font-weight: normal; }p.cjk { font-family: "Times New Roman",serif; font-size: 12pt; font-style: normal; font-weight: normal; }p.ctl { font-family: "Times New Roman",serif; font-size: 10pt; }a:link { }p { margin-bottom: 0.08in; direction: ltr; font-variant: normal; color: rgb(0, 0, 0); line-height: 0.07in; text-align: left; page-break-inside: auto; widows: 2; orphans: 2; text-decoration: none; page-break-after: auto; }p.western { font-family: "Times New Roman",serif; font-size: 12pt; font-style: normal; font-weight: normal; }p.cjk { font-family: "Times New Roman",serif; font-size: 12pt; font-style: normal; font-weight: normal; }p.ctl { font-family: "Times New Roman",serif; font-size: 10pt; }a:link  p { margin-bottom: 0.08in; direction: ltr; font-variant: normal; color: rgb(0, 0, 0); line-height: 0.07in; text-align: left; page-break-inside: auto; widows: 2; orphans: 2; text-decoration: none; page-break-after: auto; }p.western { font-family: "Times New Roman",serif; font-size: 12pt; font-style: normal; font-weight: normal; }p.cjk { font-family: "Times New Roman",serif; font-size: 12pt; font-style: normal; font-weight: normal; }p.ctl { font-family: "Times New Roman",serif; font-size: 10pt; }a:link {