Dinámica molecular Ab initio de H2S sobre las superficies Au(111) y Cu(111)

A. LOZANO; H. F. BUSNENGO

Rosario

Congreso; V Encuentro de Física y Química de Superficies; 2011

Instituto de Física Rosario (CONICET-UNR)

Se realizaron cálculos de dinámica molecular clásica basados en la Teoría del Funcional Densidad (DFT), para el estudio de la adsorción disociativa de moléculas de H2S sobre las superficies de Au(111) y Cu(111), en ambos sistemas el proceso de disociación H-SH es endotérmico presentando una barrera de activación de 0.72 eV en el primer caso y 0.22 eV en el segundo. En primer lugar, se realizaron cálculos de dinámica partiendo con la molécula en una configuración previa al estado de transición y cero energía cinética, al dejar evolucionar el sistema la molécula regresa al vacío ganando energía cinética en sus diferentes grados de libertad. De esta forma, se puede observar qué condición inicial de la molécula en el vacío es favorable para conducirla a través del camino de reacción. Para el caso de H2S/Au(111) se observó que la energía se acumula principalmente en la excitación vibracional del enlace H-S a romperse, mientras que para el sistema H2S/Cu(111) la menor cantidad disponible de energía potencial inicial, se transforma en mayor parte en energía de traslación. En la situación sobre Au(111) los valores de energía muestran, que no sólo es necesario considerar la vibración molecular de punto cero sino incluso estados vibracionales excitados, los cuales serían relevantes para que la disociación tenga lugar o se incremente la probabilidad de que ocurra, éstos resultados concuerdan con mediciones experimentales para otros sistemas de moléculas poliatómicas. En vista de estos resultados, a continuación en el trabajo se correrán los denominados cálculos de dinámica quasi-clásica, para realizar los mismos se implementó un método que permite de forma general bajo una aproximación armónica, seleccionar al azar configuraciones iniciales de una molécula poliatómica vibrando, tanto en su estado fundamental como en alguna excitación arbitraria de sus modos normales.