Interacciones hiperfinas dinámicas en el semiconductor SnO dopado con (111In)111Cd: modelización ab initio del fenómeno de los "After-Effects" en una impureza isovalente.

G.N. DARRIBA; D. RICHARD; E.L. MUÑOZ; J. RUNCO; A. W. CARBONARI; H.M. PETRILLI; M. RENTERÍA

Montevideo

Congreso; SOLIDOS 2019, VIII Congreso Nacional de Sólidos y Primer Encuentro Bi-Nacional (Argentina-Uruguay); 2019

Facultad de Química, Universidad de la República.

El fenómeno after-effects refleja losprocesos de relajación electrónica  de unátomo-sonda, posteriores al decaimiento por captura electrónica (CE) de supadre radiactivo. Intensamente investigado en experimentos de CorrelacionesAngulares Perturbadas Diferenciales en Tiempo (PAC) en óxidos dopados con 111In(-->111Cd), presenta interaccioneshiperfinas (IHFs) con anisotropías dependientes del tiempo y la temperatura(reversibles).Recientemente[1], experimentos PAC en SnO2 dopado con (111In -->)111Cd fueron analizados con unfactor de perturbación on-offdependiente del tiempo (Fig.1). De los dos gradientes de campo eléctrico (GCE)ajustados a las dos IHFs dependientes del tiempo, uno corresponde a diferentesconfiguraciones electrónicas originadas en el llenado parcial del nivel aceptor introducido por el 111Cd enel tope de la banda de valencia  (TBV) yel otro a su ionización completa, según la temperatura. Este régimen dinámicoestá originado en rápidas fluctuaciones entre diferentes configuracioneselectrónicas. Cálculos ab initio enfunción del estado de carga de la impureza mostraron una  variación del GCEen excelente acuerdo con los experimentos, apoyando fuertemente al modelopropuesto. El decaimiento por CE y la naturaleza aisladora del  huésped contribuyen al origen de los after-effects. Para discernir si elnivel aceptor es condición necesaria, presentamos aquí un estudio experimental/ab initio en SnO dopado con (111In -->)111Cd. El Cd2+,isovalente al Sn2+, introduce un nivel de impureza lleno en el TBV yotro vacío en el fondo de la banda de conducción (FBC). Encontramos 2 IHFs, unadependiente del tiempo (mayoritaria) y otra estática, cuyos GCEs correspondenal llenado completo y parcial del nivel de impureza en el TBV, respectivamente.Cálculos de energía de formación de defectos predicen que el primer GCE es másprobable que el segundo, y descartan la ocupación del nivel de impureza en elFBC. Demostramos así que no es necesario que la impureza introduzca nivelesaceptores para originar el régimen dinámico. [1] Darriba, G.N.,  Muñoz, E.L., Carbonari, Rentería, M.,Experimental TDPAC and Theoretical DFT Study of Structural, Electronic, andHyperfine Properties in  (111In→)111Cd-DopedSnO2 Semiconductor: Ab Initio Modeling of Electron-Capture-DecayAfter-Effects Phenomenon, J. Phys. Chem. C 2018, 122,  17423?17436. DOI: 10.1021/acs.jpcc.8b03724