Interacciones hiperfinas dinámicas en el semiconductor SnO dopado con (111In→)111Cd: modelización ab initio del fenómeno de los ?After-Effects? en una impureza isovalente.

G. N. DARRIBA; D. RICHARD; E. L. MUÑOZ; J. RUNCO; A. CARBONARI; H. M. PETRILLI; M. RENTERÍA

Montevideo

Congreso; Sólidos 2019. VIII Reunion nacional-Primer encuentro bi-nacional; 2019

El fenómeno after-effects refleja los procesos de relajación electrónica de un átomo-sonda, posteriores al decaimiento por captura electrónica (CE) de su padre radiactivo. Intensamente estudiado en experimentos de Correlaciones Angulares Perturbadas Diferenciales en Tiempo (PAC) en óxidos dopados con 111In(→111Cd), presenta interacciones hiperfinas (IHFs) con anisotropías dependientes del tiempo y la temperatura (reversibles).Recientemente [1], experimentos PAC en SnO2 dopado con (111In→)111Cd, fueron analizados con un factor de perturbación on-off dependiente del tiempo. De los dos gradientes de campo eléctrico (GCE) ajustados a las dos IHF dependientes del tiempo, uno corresponde a la ionización completa y el otro a diferentes configuraciones electrónicas originadas en el llenado parcial del nivel aceptor introducido por el 111Cd en el tope de la banda de valencia (TBV), según la temperatura. Este régimen dinámico está originado en rápidas fluctuaciones entre diferentes configuraciones electrónicas. Cálculos ab initio en función del estado de carga de la impureza mostraron una variación del GCE en excelente acuerdo con los experimentos, apoyando fuertemente al modelo propuesto. El decaimiento por CE y la naturaleza aisladora del huésped contribuyen al origen de after-effects. Para discernir si el nivel aceptor es también necesario, presentamos aquí un estudio experimental/ab initio en SnO dopado con (111In →)111Cd. El Cd2+, isovalente al Sn2+, introduce un nivel de impureza lleno en el TBV y otro vacío en el fondo de la banda de conducción (FBC). Encontramos 2 IHFs, una dependiente del tiempo (mayoritaria) y otra estática, cuyos GCE corresponden al llenado completo y parcial del nivel de impureza en el TBV, respectivamente. Cálculos de energía de formación de defectos predicen que el primer GCE es más probable que el segundo, y descartan la ocupación del nivel de impureza en el FBC. Demostramos así que no es necesario que la impureza introduzca niveles aceptores para originar el régimen dinámico en los after-effects.[1] Darriba, G.N., Muñoz, E.L., Carbonari, Rentería, M., Experimental TDPAC and Theoretical DFT Study of Structural, Electronic, and Hyperfine Properties in (111In→)111Cd-Doped SnO2 Semiconductor: Ab Initio Modeling of Electron-Capture-Decay After-Effects Phenomenon, The J. Phys. Chem. C 2018, 122, 17423?17436. DOI: 10.1021/acs.jpcc.8b03724