Estudio ab initio de las propiedades vibracionales en KH2PO4

RODRIGO MENCHÓN; C. JOHNSTON; G. COLIZZI; F. TORRESI; J. LASAVE; S. KOVAL; J. KOHANOFF; R. MIGONI

La Plata, (26 al 29 de septiembre de 2017).

Congreso; 102° Congreso AFA, La Plata, (Septiembre 2017); 2017

Asociación Física Argentina (AFA)

Mediante cálculos de primeros principios, realizamos un detallado estudio de la estabilidad de fases, barreras energéticas y propiedades vibracionales del ferroeléctrico con puentes de hidrogeno KH2PO4 (KDP). Como primer paso, se determinan la geometría de los puentes H y las barreras energéticas de inversion de polarizacion con distintos funcionales de intercambio y correlación dentro de la teoría del funcional densidad (DFT). Además, la geometría clásica de los puentes de hidrógeno se corrige con la ayuda de cálculos Path IntegralMonte Carlo que introducen la cuántica de los núcleos produciendo una contracción de la distancia oxígeno-oxígeno por efecto geométrico cuántico. Se determina que es necesaria la utilización de funcionales que incluyan la interacción de van der Waals para describir óptimamente la geometría de los puentes de hidrógeno en su comparación con el experimento. Se determinan los fonones en el centro de la zona de Brillouin, curvas de dispersión fonónicas y densidad de estados parcial y total para las fases ferroeléctrica y paraeléctricadel KDP. Se observa un buen acuerdo entre los fonones calculados en el centro de zona y los datos experimentales disponibles. La inclusión de la dispersión de van der Waals resulta en un corrimiento a mayores frecuencias de los modos fonónicos de alta frecuencia que involucran desplazamientos de hidrógeno. Analizamos también el acoplamiento entre el modo Ferroeléctrico y otros modos de vibración de baja frecuencia que podrían ser importantes para la transición ferroeléctrica.