SIMULACIONES ATOMISTICAS DE Xe RELEVANTES AL COMBUSTIBLE UMo

M. I. PASCUET; J. R. FERNÁNDEZ; V. P. RAMUNNI; R. C. PASIANOT

Mar del Plata

Congreso; SAM/CONAMET 2022; 2022

Universidad Nacional de Mar del Plata

El UMo es el prototipo de material que se propone para un nuevo combustible nuclear de bajo enriquecimiento [1-3]. El propósito del reemplazo de los combustibles nucleares tradicionales poraleaciones de U de alta densidad, es incrementar el quemado del material físil y disminuir la cantidad de residuos de alta actividad. La aleación de U-Mo se colamina o se dispersa en una matriz de Al que actúa como soporte mecánico y permite la rápida transmisión del calor generadopor fisión. La fisión de los isótopos de uranio bajo irradiación produce especies de gas inerte como Xe y Kr, estos tienen una fuerte tendencia a precipitar en pequeñas burbujas debido a su baja solubilidad. Los resultados experimentales mostraron que el comportamiento de las cavidades esféricas intragranulares es peculiar: se forma una superred de cavidades que es coherente con la red de UMo [4]. En particular, las cavidades tienen un diámetro de 3-4 nm y se alinean en unaestructura cúbica centrada en las caras (fcc) (constante de la red ~ 12 nm), que está orientada paralelamente a la red cúbica centrada en el cuerpo de UMo (bcc) subyacente [5]. En la actualidad se está estudiando dicha red para comprender cuál es el mecanismo de formación y lascondiciones particulares en las que se forma (temperatura y quemado). Otro resultado experimental es la recristalización del combustible o estructura de alto quemado. La recristalización es algo muy común en los combustibles nucleares, cuando estos son irradiados a alto quemado a temperaturas relativamente bajas (< 0.4 de la temperatura absoluta de fusión). La continua irradiación conduce a una acumulación de daños que no pueden ser eliminados a bajas temperaturas. Cuando se alcanza un cierto umbral de quemado, los granos de combustible originales (de 5 a 30 micrones) desarrollan un proceso de refinamiento, durante el cual su tamaño disminuye hasta 0.1 a 0.3 micrones. Esto es muy similar a lo que ocurre con los metales trabajados en frío cuando se recuecen (recristalización y/o poligonización). Durante este proceso en UMo, lared de cavidades se destruye, y se forman cavidades más grandes en los bordes de granos recién refinados. Este fenómeno es muy importante porque conduce a una aceleración del hinchamiento del combustible (swelling) [6].El comportamiento de pequeñas cavidades en la aleación U-Mo ya fue estudiado mediante simulaciones de dinámica molecular a 500K [7, 8]. Sin embargo mucho falta por hacer para comprender el comportamiento de las cavidades como así también de las burbujas de Xe, especialmente los procesos básicos que rigen la migración, coalescencia y liberación de átomos de Xe. En este trabajo comenzamos con la interacción de las cavidades con radios similares a los de literatura [7] en función de la distancia entre ellas y la orientación cristalográfica, <100>, <110>y <111>. La figura 1 ilustra el caso de mayor separación para la orientación <100> y en la Tabla 1 se consigna la energía potencial de las cajas de simulación para diversas geometrías. A fin de independizarnos de la heterogeneidad del medio, que agregaría más dispersión a los resultados, realizamos las simulaciones con un potencial promedio efectivo del tipo EAM (denominado AA [9])construido para 22at% Mo, partiendo de los potenciales desarrollados por Smirnova et al. [10].Estos fueron ajustados a datos ab-initio para U, Mo, Xe, U-Mo y el intermetálico U 2 Mo; el potencial AA constituye una representación razonablemente fiel del original, al punto de que estabiliza la fase gamma (bcc) solo a temperaturas relativamente altas. Las simulaciones dedinámica molecular se realizaron mediante el código LAMMPS [11] en el ensamble NVT. Se observa una ligera tendencia repulsiva de la energía con la distancia, así como poca o ninguna dependencia con la orientación. Ambos resultados sugieren que el tamaño y orientación relativa dela red de cavidades no está relacionado con la interacción (esencialmente elástica) entre las mismas.Tabla 1: Energía potencial Ep a T=500K entre dos cavidades iguales de radio 27.5 Å para diferentes orientaciones decajas de simulación y dos distancias diferentes (en Å, medidas entre centros).Orientación Distancia (Å)Ep (eV)N.átomos<100>118173188-779954 ± 0.10<100>87173188-779952 ± 0.12<110>119178948-805945 ± 0.13<110>85178948-805944 ± 0.13<111>119178948-805952 ± 0.09<111>87178948-805950 ± 0.09Fig.1: Sección transversal según el plano (100) de la caja de simulación para el caso de dos cavidades de radio 27.5 Å,orientadas a lo largo de la dirección [001], a la máxima distancia estudiada. Los puntos rojos indican átomosgenéricos de la aleación U22at%Mo.2. REFERENCIAS1. Lundberg, L., High-temperature interdiffusion and phase equilibria in U-Mo, Journal of Nuclear Materials, 1989. 167, p. 64.2. Snelgrove, J., Hofman, et al. Development of very-high-density low-enriched-uranium fuels, Nuclear Energy Design, 1997. 178, p.119.3. Meyer, M.K., Hofman, G.L., et al. Low-temperature irradiation behavior of uranium–molybdenum alloy dispersion fuel, Journal ofNuclear Materials, 2002, 304, p. 221.4. Van den Berghe, S., Van Renterghem, W., Leenaers, A., Transmission electron microscopy investigation of irradiated U–7 wt%Mo dispersion fuel, Journal of Nuclear Materials, 2008. 375, p. 340.5. Gan, J., Miller, B.D., et al. Microstructural characterization of irradiated U–7Mo/Al–5Si dispersion fuel to high fission density,Journal of Nuclear Materials, 2014. 454 (1-3), p. 434.6. Salvato, D., Leenaers, A. et al. The initial formation stages of a nanobubble lattice in neutron irradiated U(Mo), Journal of NuclearMaterials, 2020. 529, p. 151947.7. Beeler, B., Hu, Sh., Zhang, Y., Gao, Y, A improved equation of state for Xe gas bubbles in gamma U-Mo fuels, Journal of NuclearMaterials, 2020. 530, p. 1519618. Xiao, H., Long, C., Tian, X., Li, S., Atomistic simulations of the small xenon bubble behavior in U–Mo alloy, Materials andDesign, 2015, 74, p. 55.9. C. Varvenne, A. Luque, W.G. Nöhring, W.A. Curtin, Average-atom interatomic potential for random alloys, Phys. Rev. B 93,2016, p.104201.10. Smirnova, D.E., Kuksin, A. et al. A ternary EAM interatomic potential for U–Mo alloys with xenon, Modelling and Simulation inMaterial Science and Engineering, 2013. 21, p. 035011.11. Plimpton S., J. Comp. Phys., 1995. 117, p. 1.3. TOPICO: SAM: 17. Simulación computacional de materiales4. TIPO DE PRESENTACIÓN SOLICITADA (ORAL O PÓSTER): P (poster)