Transiciones entre metacuencas en la superficie de energía potencial de sistemas vítreos.

G.A. APPIGNANESI; J.A. RODRÍGUEZ FRIS; L.M. ALARCÓN; M.A. FRECHERO; R.A. MONTANI

Tremas de Río Hondo- Santiago del Estero - Argentina

Congreso; XIV CONGRESO ARGENTINO DE FISICOQUIMICA y QUÍMICA INORGÁNICA; 2005

Estudiamos la dinámica de relajación de vidrios modelo (sistemas de Lennard-Jones binarios) por medio de simulaciones de dinámica molecular y siguiendo la exploración de la superficie de energía potencial (PES) de dichos sistemas (la cual se descompone por medio de minimizaciones de la energía en cuencas de atracción –mínimos- o estructuras inherentes, IS). Por medio del análisis de la matriz de distancias entre las IS verificamos que a temperaturas cercanas a la de “mode coupling” la PES se estructura en metacuencas, MB, que agrupan a estructuras inherentes similares y que gobiernan a la relajación de tiempos largos del sistema. A temperaturas más altas, las metacuencas comienzan a desaparecer dado que la separación temporal de escalas deja de ser válida, al tiempo que la dinámica deja de ser gobernada por procesos activados y se torna difusiva y el sistema pierde el comportamiento vítreo. Ello impone un límite de validez al enfoque del paisaje (“lanscape paradigm”), ampliamente difundido en la relajación de sistemas complejos que van desde los vidrios a los biopolímeros, y resulta consistente con los resultados dentro dicho amplio contexto fenomenológico. Estudiamos la exploración de dichas metacuencas (incluso en función de la temperatura con el objeto de determinar si a bajas temperaturas la búsqueda se torna compacta, característica de sistemas fractales) y las conexiones causales entre estructura y dinámica (la estructura al nivel metacuencas con la propensión al movimiento de las partículas o “propensity”). De particular interés resulta el descubrimiento que las transiciones entre MB se ven signadas por masivos reacomodamientos de partículas que presentan movimientos significativos pero modestos y no por los grandes movimientos de unas pocas partículas (como eventos de cadena o “string”).