Análisis de la energía de interacción de H y Li en Grafeno y Aluminio. Un estudio ab-initio

GARCIA E; GOMEZ CARRILLO S; E. C. GOLDBERG

Tucumán

Congreso; 101 Reunion Nacional de la Asociacion Fisica Argentina; 2016

En la interacci´on entre superficies y ´atomos/mol´eculas se observan procesos como adsorci´on, disociaci´on demol´eculas, difusi´on, entre otros. Estas interacciones pueden alterar las propiedades de reactividad qu´ımica de losadsorbatos y sustratos definiendo situaciones de adsorci´on f´ısica y qu´ımica que abren la posibilidad de funcionalizaral sistema combinado adsorbato/sustrato para fines espec´ıficos como por ejemplo procesos catal´ıticos y transporteelectr´onico a trav´es de mol´eculas. Es por ello que la adsorci´on de diferentes ´atomos o mol´eculas en superficies dedistintos tipos es uno de los temas de inter´es para la F´ısica de Superficies, teniendo como uno de los objetivos lapredicci´on del sitio y energ´ıa de adsorci´on.Para el entendimiento general de procesos de interacci´on, como es el caso de la adsorci´on de ´atomos (mol´eculas)sobre superficies, es necesario el estudio por medio de modelos que de una manera m´as accesible expliquen lasinteracciones y posibles enlaces entre los estados del adsorbato y del sustrato. El c´alculo a partir de m´etodos abinitio-DFT es una excelente alternativa para obtener resultados cuantitativamente precisos en sistemas complejos.No obstante, en general no permiten extraer informaci´on sobre los t´erminos de acoplamiento discriminados porestado y sitio. Desde este punto de vista, el Modelo de Enlace de a Pares desarrollado en nuestro grupo [1,2],constituye una herramienta que permite el c´alculo sin parametrizaciones de t´erminos de acoplamiento que puedenser transferidos a c´alculos din´amicos. Por otra parte, existen innumerables ejemplos de problemas de impurezas,sistemas adsorbidos o inclusive de transferencia din´amica de carga en los que la correlaci´on fuerte entre electronesjuega un papel trascendente y en los que la necesidad de disponer de un modelo de interacci´on que permita laincorporaci´on de tales efectos se vuelve imprescindible.En este trabajo, hacemos uso del Modelo de Enlaces de a Pares el cual generaliza el Hamiltoniano de interacci´onpropuesto por Anderson. Este modelo permite una clara identificaci´on de cada uno de los t´erminos que intervienenen la energ´ıa de interacci´on as´ı como tambi´en abre la posibilidad de incorporar efectos de correlaci´on fuerte en eladsorbato. El modelo necesita las funciones de onda y las densidades de estados de la superficie para su desarrollo,siendo as´ı enmarcado entre los m´etodos de estudio ab-initio. La resoluci´on del Hamiltoniano modelo se realizabuscando la autoconsistencia sobre los n´umeros de ocupaci´on. La energ´ıa de interacci´on se calcula como la diferenciaentre el valor medio del Hamiltoniano efectivo para una posici´on R del adsorbato y su correspondiente valorcuando los sistemas est´an separados. El objetivo final es estudiar problemas de adsorci´on de ´atomos (alcalinos)en superficies. Hemos adaptado (y mejorado) el Modelo de Enlaces de a Pares incorporando la densidad de estadosdel sustrato (DOS) correcta obtenida con el c´alculo de FIREBALL, donde las densidades locales y parcialesde estado se obtienen a partir de un modelo ab-initio usando DFT (Density Functional Theory). La resoluci´ondel Hamiltoniano y el proceso autoconsistente que define los n´umeros de ocupaci´on se realiza en aproximaci´onHartree-Fock.Analizamos energ´ıas de interacci´on, niveles de energ´ıa y ocupaciones de H y Li en Grafeno y Aluminio, con el finde testear la versatilidad del c´odigo de c´alculo desarrollado. Estos resultados muestran suficiente solvencia en ladescripci´on de las interacciones entre ´atomos y superficies y nos dan el puntapi´e inicial para seguir avanzando, yde esta manera poder considerar sistemas m´as complejos como la adsorci´on de mol´eculas en superficies, adem´asde ir m´as all´a de la aproximaci´on Hartree-Fock y considerar efectos de correlaci´on fuerte en las especies adsorbidas.[1] P. G. Bolcatto, E. C. Goldebrg, M. C. G. Passeggi, Phys. Rev. A50 (1994) 4642.[2] P. G. Bolcatto, E. C. Goldebrg, M. C. G. Passeggi, Phys. Rev. B58 (1998) 5007.