Física de impurezas en óxidos semiconductores: Interacciones hiperfinas y cálculos ab-initio

MARIO RENTERÍA

Rosario

Workshop; Sólidos 2013; 2013

IFIR

Es bien conocido que la inclusión de impurezas ha jugado un rol fundamental en la física de los semiconductores. Si dopamos óxidos semiconductores con impurezas adecuadas el sistema resultante puede presentar nuevas e inesperadas propiedades físicas de potencial importancia en aplicaciones tecnológicas, como en el caso de los óxidos semiconductores magnéticos diluidos (DMS) o los óxidos conductores transparentes. Por lo tanto, el entendimiento y la determinación confiable de propiedades estructurales y electrónicas en óxidos diluidos revisten una importancia fundamental tanto desde el punto de vista básico como aplicado. Con este objetivo, un abordaje exitoso desarrollado en la última década [1] consiste en medir magnitudes físicas en óxidos semiconductores diluidos que pueden ser actualmente predichas con exactitud mediante cálculos de estructura electrónica a partir de primeros principios, en el marco de la teoría de la funcional densidad. El tensor gradiente de campo eléctrico (GCE) es una magnitud local y altamente sensible frente a cambios en la densidad electrónica de carga en una escala atómica. El GCE puede ser medido con excelente precisión, mediante átomos-sonda (nativos o impurezas) adecuadamente introducidos en el sistema en estudio, con distintas técnicas hiperfinas, en particular con la espectroscopía Time-Differential g-g Perturbed-Angular-Correlation (PAC). La información que podía extraerse de estos experimentos (caracterización de estructuras cristalinas, especies nanoscópicas dispersas o fases coexistentes, transiciones de fase estructurales, geometrías de coordinación y simetrías de carga, poblaciones de sitios inequivalentes, etc.) fue potenciada exponencialmente con el advenimiento de los primeros cálculos ab initio de estructura electrónica y GCE en sitios de impureza (tratando el estado de carga y las relajaciones estructurales introducidas por éstas en forma autoconsistente [1-2]), permitiendo la interpretación  de experimentos de difícil análisis fenomenológico, la validación de predicciones de propiedades estructurales, electrónicas, magnéticas e hiperfinas (relajaciones estructurales, niveles de impureza, densidades de carga, GCE, campos hiperfinos, momentos magnéticos, determinación de momentos cuadrupolares, etc.) en sistemas puros y diluidos (ver, por ej., [1,3-7]), y el chequeo de las distintas aproximaciones introducidas en la teoría DFT para el potencial de intercambio y correlación. En esta charla me propongo realizar una muy breve síntesis de los principios básicos de la técnica PAC y de los métodos de cálculo utilizados, una revisión de los resultados reportados más relevantes o paradigmáticos obtenidos por nuestro grupo en los últimos años mediante este doble abordaje, y una descripción de resultados recientes en óxidos semiconductores diluidos.     [1] L. A. Errico, G. Fabricius, M. Rentería, P. de la Presa, M. Forker, Phys. Rev. Lett. 89 (2002) 055503; L. A. Errico, G. Fabricius, M. Rentería, Phys. Rev. B 67 (2003) 144104. [2] S. Lany, P.Blaha, J. Hamann,V. Ostheimer, H.Wolf, and T.Wichert, Phys. Rev. B 62, R2259 (2000). [3] L. A. Errico  and  M. Rentería, Phys. Rev. B 73, 115125 (2006). [4] G. N. Darriba, L. A. Errico, P. D. Eversheim, G. Fabricius, M. Rentería, Phys. Rev. B 79 (2009) 115213. [5] D. Richard, E. L. Muñoz, T. Butz, L. A. Errico, and M. Rentería Phys. Rev. B 82, 035206 (2010) [6] G. N. Darriba, M. Rentería, H. M. Petrilli, L. V. C. Assali Phys. Rev. B 86 (2012) 075203. [7] D. Richard, E. L. Muñoz, M. Rentería, L.A. Errico,  A. Svane, and N. E. Christensen, Phys. Rev. B 88, 165206 (2013).