Efectos relativistas sobre el gradiente de campo eléctrico con el formalismo LRESC

J. J. AUCAR; A. F. MALDONADO; J. I. MELO

Congreso; 105° Reunión Anual de la Asociación Física Argentina; 2020

Al trabajar con sistemas moleculares que contienen átomos pesados es imprescindible incluir los efectos relativistas para describir correctamente sus propiedades. La magnitud de dichos efectos se puede obtener a partir de la aplicación de distintos modelos. En este trabajo se estudian los efectos relativistas en el gradiente de campo eléctrico (EFG), el cual es una prueba sensitiva de la distribución de carga local y del número y tipo de enlaces de un átomo. Los sistemas moleculares elegidos para el estudio del EFG son los di-halógenos $XY$ ($X$,$Y$ = F, Cl, Br, I, At), empleando el formalismo Linear Response Elimination of the Small Components (LRESC), el cual permite obtener correcciones relativistas, y cuya aplicación a esta propiedad es reciente; dichos resultados se comparan con valores relativistas de cuatro componentes a nivel extit{Dirac-Hartree-Fock} (4cDHF). Para estudiar los efectos de correlación electrónica se realizan cálculos a nivel Coupled-Cluster (CC) y DFT con las funcionales B3LYP y PBE0. Los valores obtenidos con LRESC son próximos a los obtenidos con 4c-DHF, incluso para los sistemas más pesados, con diferencias del orden del 5%, permitiendo estudiar los mecanismos electrónicos responsables de los efectos relativistas en los sistemas estudiados. Se analiza, además, la interdependencia entre la correlación electrónica y los efectos relativistas, encontrándose que la relatividad potencia la correlación electrónica y ambos efectos no son aditivos. Por último, actualmente es de gran interés realizar cálculos muy precisos del EFG, ya que combinado con valores experimentales de la constante de acoplamiento cuadrupolar (NQCC) permite calcular y actualizar el valor del momento cuadrupolar eléctrico (Q) de distintos núcleos atómicos. En este trabajo se calcula el momento Q del isótopo $^{127}$I utilizando los valores de EFG calculados con diferentes metodologías.