Entrenamiento de redes neuronales en grafos para predecir energías de adsorción de Pd, Pt y Rh en puntos cuánticos de grafeno

LARA GONCEBAT; EMILIANO VICENTIN; RODRIGO ECHEVESTE; MATÍAS GERARD; GUSTAVO DANIEL BELLETTI; PAOLA QUAINO

La Plata

Congreso; 3a Reunión AFA-SUF (110a RAFA y XIX SUF); 2025

Los metales de transición como Pt, Pd y Rh, entre otros, sonampliamente reconocidos por su excelente actividad electrocatalítica.Sin embargo, su uso enfrenta desafíos asociados a su alto costo ybaja abundancia. Una estrategia para disminuir estos problemas es suutilización en forma de adátomos, lo que permite reducir de manerasignificativa la cantidad de material requerido. En este contexto,los puntos cuánticos de grafeno (PCG) han surgido como soportesespecialmente atractivos debido a su alta relaciónsuperficie/volumen, la presencia de sitios activos en los bordes y suversatilidad electrónica. La interacción entre estos sistemascarbonosos y los metales de transición ha mostrado resultadosprometedores en la mejora de la estabilidad y la actividad catalítica[1].En paralelo, lainteligencia artificial (IA) y el aprendizaje automático (ML) estánrevolucionando el diseño de materiales, al permitir la exploracióneficiente de amplios espacios químicos y estructurales con tiemposde cómputo significativamente menores que los métodosconvencionales [2]. Entre estas metodologías, las redes neuronalesen grafos (GNNs) destacan por su capacidad para modelar sistemas enlos que las relaciones entre átomos no siguen una estructura regularo periódica. A diferencia de las arquitecturas tradicionales, lasGNNs operan directamente sobre grafos, esto les permite preservar laconectividad topológica y ser invariantes a la permutación denodos. Además, expresando las entradas en términos de distanciasrelativas u otras cantidades geométricas invariantes, la red puedequedar invariante a traslaciones y rotaciones, lo que resulta en unaherramienta particularmente poderosa para tareas en ciencia demateriales, fisicoquímica computacional y catálisis, donde lageometría y las interacciones locales juegan un papel determinante[3].En este trabajo,combinamos cálculos de primeros principios basados en la Teoría delFuncional de la Densidad (DFT) con GNNs para predecir energías deadsorción en sistemas metal–PCG. En primer lugar, generamos unabase de datos robusta con configuraciones de adsorción de distintosmetales sobre PCG de diversas geometrías. Para cada configuración,se evaluaron propiedades relevantes como energía de adsorción,orden de enlace, distribución de cargas, densidad electrónica,magnetización y geometría. Posteriormente, cada sistema se codificócomo un grafo, donde los nodos representan a los átomos y lasaristas reflejan su conectividad dentro de un radio de corte. Comoatributos de entrada incorporamos las propiedades previamentecalculadas, junto con coordenadas relativas, tipo de átomo y entornoquímico local, lo que permite reflejar con mayor fidelidad larelación entre estructura y propiedades.Sobre estasrepresentaciones, entrenamos y evaluamos modelos de GNN empleandobibliotecas especializadas en aprendizaje profundo sobre grafos.Estas redes actualizan los estados de los nodos mediante un esquemaen el cual cada átomo agrega y transmite información a partir desus vecinos para capturar de manera efectiva los efectos del entornolocal. Para la etapa de aprendizaje, utilizamos funciones de pérdidade tipo MSE, estrategias de global pooling para obtener descriptoresa nivel de sistema, y arquitecturas basadas en convoluciones sobregrafos, complementadas con validación cruzada para evaluar lacapacidad de generalización. Los resultados preliminares muestran unbuen ajuste y una notable capacidad de predicción, lo que refuerzael potencial de las GNN como herramientas para acelerar la predicciónde propiedades y guiar el diseño racional de nuevoselectrocatalizadores.[1] Y. Peng, B. Luand S. Chen, Adv. Mater. 30 (2018) 1801995.[2] H. Mai, T. Le,D. Chen, D. Winkler and R. Caruso, Chem. Rev. 122 (2022) 13478.[3] P. Reiser, M.Neubert, A. Eberhard, L. Torresi, C. Zhou, C. Shao, H. Metni, C. VanHoesel,H. Schopmans, T.Sommer and P. Friederich, Commun. Mater. 3 (2022) 93.p { line-height: 115%; margin-bottom: 0.25cm; background: transparent }