Adsorción de átomos sobre superficies: Versatilidad del Modelo de Enlace de a Pares

GARCIA E; GOMEZ CARRILLO S; E.C. GOLDBERG

Merlo, San Luis

Congreso; 100 Reunión Nacional de la Asociación Física Argentina; 2015

Asociación Física Argentina

A medida que la manipulaci´on de sistemas nanosc´opicos aumenta, el estudio de sus propiedades electr´onicasrequiere m´as atenci´on. En la interacci´on entre superficies y ´atomos/mol´eculas se observan procesos como adsorci´ony disociaci´on de mol´eculas entre otros. Es por ello que la adsorci´on de diferentes ´atomos o mol´eculas en superficieses uno de los temas de inter´es para la F´ısica de Superficies, teniendo como uno de los objetivos la predicci´on delsitio y energ´ıa de adsorci´on.Para el entendimiento general de procesos de interacci´on, como es el caso de la adsorci´on de ´atomos (mol´eculas)sobre superficies, es necesario el estudio por medio de modelos que expliquen las interacciones y posibles enlacesentre los estados del adsorbato y del sustrato. El c´alculo a partir de m´etodos ab-initio-DFT es una excelentealternativa para obtener resultados cuantitativamente precisos en sistemas complejos. No obstante, las distintasformulaciones, que utilizan ondas planas o funciones localizadas y pseudopotenciales, en general no permitenextraer informaci´on sobre los t´erminos de acoplamiento discriminados por estado y sitio, que son de gran inter´esen c´alculos de transferencia de carga din´amica en la interacci´on proyectil/superficie. Desde este punto de vista,el Modelo de Enlace de a Pares desarrollado en nuestro grupo [1,2], constituye una herramienta que permiteel c´alculo sin parametrizaciones de t´erminos de acoplamiento que pueden ser transferidos a c´alculos din´amicos.Existen adem´as innumerables ejemplos de problemas de impurezas, sistemas adsorbidos o inclusive de transferenciadin´amica de carga en los que la correlaci´on fuerte entre electrones juega un papel trascendente y en los que lanecesidad de disponer de un modelo de interacci´on que permita la incorporaci´on de tales efectos se vuelveimprescindible.Siguiendo los estudios realizados en nuestro grupo, usamos el Modelo de Enlace de a Pares el cual generalizael Hamiltoniano de interacci´on propuesto por Anderson. La idea es llegar a un Hamiltoniano efectivo donde sepuede ver el sistema como una interacci´on de dos ´atomos, uno posee el espectro continuo del s´olido y el otro eldiscreto del adsorbato. Para obtener la soluci´on del problema se ortogonalizan en forma sim´etrica las bases deambos. Este modelo permite una clara identificaci´on de cada uno de los t´erminos que intervienen en la energ´ıade interacci´on as´ı como tambi´en abre la posibilidad de incorporar efectos de correlaci´on fuerte en el adsorbato.El modelo necesita las funciones de onda y las densidades de estados de la superficie para su desarrollo, siendoas´ı enmarcado entre los m´etodos de estudio ab-initio. La resoluci´on del Hamiltoniano se realiza buscando laautoconsistencia sobre los n´umeros de ocupaci´on. La energ´ıa de interacci´on se calcula como la diferencia entre elvalor medio del Hamiltoniano efectivo para una posici´on R del adsorbato y su correspondiente valor cuando lossistemas est´an separados.Este trabajo apunta a estudiar problemas de adsorci´on de ´atomos (alcalinos) en superficies de HOPG, Grafeno. Nosproponemos avanzar en el conocimiento de las propiedades de adsorci´on de ´atomos sobre superficies s´olidas, talescomo sitios de enlace, energ´ıas, geometr´ıas. En el caso de la adsorci´on de ´atomos de H y Li en HOPG adaptamos(y mejoramos) el Modelo de Enlaces de a Pares incorporando la densidad de estados del sustrato (DOS) correctaobtenida con el c´alculo de FIREBALL. La resoluci´on del Hamiltoniano y el proceso autoconsistente que define losn´umeros de ocupaci´on se realiza en aproximaci´on Hartree-Fock. Analizamos energ´ıas de interacci´on, niveles deenerg´ıa y ocupaciones de H y Li en HOPG, con el fin de testear la versatilidad del c´odigo de c´alculo desarrollado.Estos resultados sientan bases para seguir avanzando en el desarrollo del modelo y poder as´ı considerar sistemasm´as complejos (adsorci´on de mol´eculas), adem´as de ir m´as all´a de la aproximaci´on Hartree-Fock e incluir efectosde correlaci´on fuerte en las especies adsorbidas.